【摘 要】
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近年来,负载型单原子/团簇催化剂具有高活性、高选择性和高稳定性等特点,在加氢、氧化等催化反应中具有潜在的应用价值,成为多相催化领域新的研究热点。本论文旨在探索单原子/团簇催化剂的新颖合成方法及在选择性加氢催化中的机理研究。我们采用了两种高效、简易的单原子催化剂合成方法,分别通过原子尺度限域策略及光化学辅助合成策略在SAPO-31上负载单分散钯金属原子及钯金属纳米团簇,通过先进表征手段对催化剂的物化
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近年来,负载型单原子/团簇催化剂具有高活性、高选择性和高稳定性等特点,在加氢、氧化等催化反应中具有潜在的应用价值,成为多相催化领域新的研究热点。本论文旨在探索单原子/团簇催化剂的新颖合成方法及在选择性加氢催化中的机理研究。我们采用了两种高效、简易的单原子催化剂合成方法,分别通过原子尺度限域策略及光化学辅助合成策略在SAPO-31上负载单分散钯金属原子及钯金属纳米团簇,通过先进表征手段对催化剂的物化属性及催化性能进行了深入研究。所制备的催化剂在选择性加氢探针反应中展现了优异的催化活性、选择性和循环稳定性。经验证,催化剂在高温条件下,仍可保持其高度的原子分散性,没有明显的金属物种团聚现象的发生,具有潜在的应用价值。本论文主要包括以下几方面内容:1.利用原子尺度限域策略制备了钯单原子负载的SAPO-31催化剂。通过高分辨透射电镜、X射线光电子能谱及近边X-射线吸收精细结构谱等表征手段,证实钯单原子均匀分散在SAPO-31载体上。结合理论计算,得到负载的钯单原子限域于SPAO-31十二圆环内并与两个氧原子配位。通过催化性能测试得出该催化剂对苯乙烯加氢反应(750 h-1),苯乙炔(2223 h-1)、1-氯-4-乙炔基苯(2000 h-1)具有优异的选择性加氢催化性能,并且重复使用五个循环活性无衰减。另外,该催化剂在高温条件下,仍可保持钯金属活性位点的高度分散性,没有明显的金属团聚现象的发生。2.利用光化学辅助合成策略制备了钯纳米团簇负载的SAPO-31催化剂。通过紫外灯照射,使钯金属前驱体缓慢的还原负载到SAPO-31上。通过优化金属盐溶液浓度、反应温度、反应时间等参数来调控中心金属原子的配位环境。结合理论计算,利用高分辨透射电镜、球差矫正电镜、X射线光电子能谱及近边X-射线吸收精细结构谱等表征手段,证实活性位点大部分以钯金属纳米团簇形式分布在SAPO-31载体孔道外,只有小部分为孤立的限域于孔道内部的钯金属单原子。该催化剂在苯乙烯加氢反应(2500 h-1),苯乙炔(26110 h-1)、1-氯-4-乙炔基苯(6000 h-1)和香草醛(1715 h-1)选择性加氢反应中展现了极其优异的催化活性、选择性及稳定性。其优异的催化性能得益于催化剂中更多的反应活性中心,进一步展示了分子筛负载的纳米团簇催化剂在催化领域的应用潜力。
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