【摘 要】
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甲烷水蒸气-二氧化碳双重整(CSCRM)是利用两种温室气体(CH4和CO2)并在水蒸气参与下反应生成合成气的新技术,它对于缓解温室气体排放以及优化甲烷资源化利用具有重要的现实意
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甲烷水蒸气-二氧化碳双重整(CSCRM)是利用两种温室气体(CH4和CO2)并在水蒸气参与下反应生成合成气的新技术,它对于缓解温室气体排放以及优化甲烷资源化利用具有重要的现实意义。针对CSCRM反应常用Ni基催化剂普遍存在的易烧结和易积碳问题,本文从理论和实验两个方面出发,研制具有抗烧结和抗积碳性能的Ni基负载型催化剂。首先,对CSCRM反应体系进行了热力学平衡分析,重点研究了温度、压力和原料组成对CH4和CO2平衡转化率、H2/CO摩尔比以及积碳量的影响,确定了适宜的 CSCRM 反应条件,为 800℃、0.1 MPa、CH4:H2O:CO2=2.5:2:1(原料摩尔比)。其次,对金属Ni与5种常用催化剂载体(MgO、γ-Al2O3、CeO2、ZrO2和MgAl2O4)之间的相互作用进行了 DFT理论计算,结果显示,无论是吸附能还是电荷转移量的大小顺序均为 Ni/MgAl2O4(110)>Ni/ZrO2(110)>Ni/MgO(110)>Ni/CeO2(110)>Ni/γ-Al2O3(110),Ni与MgAl2O4间存在强相互作用,Ni为富电子状态。在此基础上,采用不同方法制备了 4种MgAl2O4载体及相应的Ni/MgAl2O4催化剂,以Ni/MgO和Ni/γ-Al2O3为参比,考察了它们的CSCRM反应活性和稳定性;借助多种表征手段对催化剂的结构性质进行了详细的剖析,探究了催化剂的结构-性能关系。结果表明,由溶胶-凝胶法制备的MgAl2O4在负载Ni以后,该催化剂具有Ni金属颗粒小、分散度高、表面活性位和强碱性位多的特点,从而表现出最优的CSCRM反应性能。在132000mL/(gcat·h)的高空速下反应30个小时后,该催化剂的活性保持不变,CH4和CO2转化率分别达到90%和70%,H2/CO摩尔比维持在2.2左右;此外,使用后催化剂的Ni颗粒依旧较小且积碳量少,表明该催化剂具有很好的抗烧结和抗积碳性能。最后,以溶胶-凝胶法制备的MgAl2O4为载体,进一步探讨了 Ni负载量(5-15 wt%)对Ni/MgAl2O4催化性能的影响,结果显示,当Ni负载量为10 wt%时,对应催化剂的CSCRM活性和稳定性最佳。
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