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电路中元器件的集成化和小型化要求介电材料具有高介电常数、低介电损耗、高击穿场强和良好的力学性能。多壁碳纳米管(multi-wall carban nanotubes,MWCNTs)填充聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)复合材料由于具有高介电常数和良好的力学性能,成为最具发展前景的介电材料之一,然而其高介电损耗大大降低了储能效率。为降低MWCNT/PVDF复合膜的介电损耗,同时提高储能密度,本文首次引入聚多巴胺(polydopamine,PDA)对MWCNTs进行了绝缘包覆,通过包覆层厚度的改变实现了对MWCNT@PDA/PVDF介电常数、介电损耗和击穿场强的调控,提高了复合膜储能密度。其次,论文还确定了MWCNT/PVDF复合膜介电性能与逾渗行为之间的关系,为复合膜中MWCNTs填充比的设计提供了依据。论文首先研究了MWCNTs酸化工艺和成膜工艺对MWCNT/PVDF复合膜结构和介电性能的影响。研究表明,MWCNT酸化工艺改善了其在PVDF基体中的分散性及其与PVDF的相容性,酸化MWCNT/PVDF复合膜宏观表面平整,微观表面无裂纹,介电性能均匀且得到提升。当流延法成膜条件为50℃,6h时,最有利于MWCNT/PVDF复合膜中β相的生成和介电常数的提高。以上述优化的制备工艺为基础,论文接着探究了MWCNTs体积分数对MWCNT/PVDF复合膜结构和性能的影响。研究表明,碳管的加入提高了MWCNT/PVDF复合膜结晶度、β相含量、电导率、介电常数和介电损耗,降低了击穿场强。当碳管体积分数到达8%后,介电常数很高(1010),但介电损耗也达到了103,击穿场强不断下降。研究还证明了MWCNT/PVDF复合膜中的导电逾渗现象,经拟合,逾渗阈值为4.7vol%。当碳管体积分数到达逾渗上限后,复合膜的综合介电性能开始下降,因此,对于高综合介电性能PVDF基复合膜的设计,碳管体积分数应该控制在逾渗上限以下。对于MWCNT/PVDF复合膜,降低电导损耗是提高其综合介电性能的关键。论文用PDA对MWCNTs进行了绝缘包覆,探究了PDA包覆厚度对MWCNT@PDA/PVDF复合膜结构和性能的影响。研究表明,PDA对MWCNTs的包覆,降低了电导损耗,增加了击穿场强和储能密度。当包覆厚度为5.2nm时,复合膜介电损耗仅是包覆前的1%。当包覆厚度为12.5nm,击穿场强较包覆前提高了20%。当包覆厚度为1.3nm时,储能密度为纯PVDF膜的3.18倍。为进一步降低电导损耗,提高MWCNT@PDA/PVDF复合膜的储能密度,论文还探究了MWCNTs体积分数和退火工艺对复合膜结构和介电性能的影响。研究表明,随着碳管体积分数的增加,介电常数、介电损耗、储能密度都增加,当碳管体积分数为12%时,介电常数最高,为691,储能密度最高,为5.54 J?cm-3,是纯PVDF膜的4.66倍,介电损耗维持在1.14以下。退火处理降低了复合膜介电损耗,在160℃退火4h介电损耗最低,为0.044,仅为基体PVDF的1/4。