【摘 要】
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热胀冷缩是日常生活中大多数材料所具备的性质,但其往往会影响材料的使用寿命,带来不必要的损失,为解决这一问题,近零膨胀材料的研究成为功能材料领域人们关注的热点之一。单相近零膨胀材料和复相近零膨胀材料相比在应用中具有一定的优势,单相近零膨胀材料具有更好的抗热震性与机械性能,因此寻找单相近零膨胀材料具有重要意义。Cs2W3O10具有优异的自激发紫外发光性能和光催化性能,对其热膨胀性能进行系统研究,有助于
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热胀冷缩是日常生活中大多数材料所具备的性质,但其往往会影响材料的使用寿命,带来不必要的损失,为解决这一问题,近零膨胀材料的研究成为功能材料领域人们关注的热点之一。单相近零膨胀材料和复相近零膨胀材料相比在应用中具有一定的优势,单相近零膨胀材料具有更好的抗热震性与机械性能,因此寻找单相近零膨胀材料具有重要意义。Cs2W3O10具有优异的自激发紫外发光性能和光催化性能,对其热膨胀性能进行系统研究,有助于该材料进一步的广泛应用。本文对Cs2W3O10的热膨胀性能进行了研究,主要工作为:（1）利用固相反应法制备了四方相的Cs2W3O10样品,用Rietveld方法结构精修得到室温时样品的晶胞参数为a=b=16.1040（1）（?）,c=10.1899（1）（?）,V=2642.64（3）（?）~3,由原子的分数坐标得到的晶胞结构图显示,WO6八面体共顶点连接形成框架结构,而Cs填在该框架的孔隙位置。使用膨胀仪测量了样品的表观线膨胀系数,发现其在300–385 K温区为负热膨胀,线膨胀系数为-3.01×10-6K-1。使用热分析仪测量了样品的热重曲线,当温度从300 K升高至573 K时,重量损失小于等于0.4%,这表明在300-385 K的温区内表观膨胀系数的降低不是由于吸水引起的。（2）使用变温衍射仪测量了样品在150–573 K的XRD图谱,在此温度范围内样品始终保持四方结构,没有发生结构相变。通过结构精修得到了不同温度的晶胞参数,从而计算出不同温区的本征线膨胀系数分别为:0.94×10-6K-1（150–300 K）、-0.31×10-6K-1（300–385 K）和0.84×10-6K-1（385–573 K）。本征膨胀系数的结果表明样品在150–573 K温区为近零膨胀特性,其中,在300–385K温区和表观线膨胀系数测量结果一样表现出负热膨胀特性,由a和c轴随温度的变化曲线可知,膨胀系数的变化主要来源于c轴在300–385 K温区的负热膨胀。根据不同温度晶胞中各原子的位置信息,得到了沿c轴方向不同的W-O-W键角随温度的变化曲线,发现c轴在300–385 K温区发生的负热膨胀应该是由于该方向上各个W-O-W键角变化叠加的结果。（3）通过拉曼光谱仪分别获得了样品的变压拉曼光谱和变温拉曼光谱。当压力从0 GPa增加至9.00 GPa时,波数为172cm-1的对应W-O-W弯曲的拉曼振动模随压力发生了红移,表明该振动模具有负的格林艾森参数。当温度从123 K升高至673 K时,波数为35 cm-1和46 cm-1的对应WO6八面体天平动的两个拉曼振动模随温度发生了蓝移,总的非谐性为正值。结合晶体结构随温度的变化结果可知,共顶点连接的WO6八面体的天平动以及W-O-W弯曲振动应该是导致Cs2W3O10近零膨胀的主要原因,而300–385 K温区出现的低负热膨胀可能和这两种振动的增强有关。对Cs2W3O10的近零膨胀性能研究有利于了解其热学特性,促进材料更广泛的应用,同时对其本征近零膨胀原因的探究也丰富了框架氧化物材料近零膨胀的机理。
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