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ABO3型钙钛矿及固溶结构铁电材料由于其富含多种独特的物理性质，蕴含重要的物理问题而受到广泛关注，其在下一代电子器件中广阔的应用前景使得该类材料成为近年来研究热点之一。在基础物理问题及新型材料的探索上，理论模拟是一个高效可靠的工具，通过理论预言及设计可加快材料的开发。基于密度泛函理论的研究方法得益于计算机科学及相关物理理论的发展，这种第一性原理的研究方法已经成为电子研究领域最高效和准确的研究手段。
当ABO3型钙钛矿A位的等同晶格位置同时被两种或两种以上的离子所占据时，就形成了A位复合钙钛矿型材料。由于其很多特性都优于简单的钙钛矿结构而得到实验和理论的广泛研究。本文主要研究了此类型结构中的钛酸铋钠(Na0.5Bi0.5TiO3)(NBT)和钛酸锶钡(Ba0.5Sr0.5TiO3)(BST)的基础物理性质，主要包括电子结构、铁电结构、应力应变、掺杂性和压力相变等。最后，采用第一原理计算，我们也研究了立方相的LaAlO3(LAO)晶体在外延应力作用下的电子结构及带隙变化。同时，也探索了Delta掺杂下的SrTiO3/LaAlO3(STO/LAO)的界面特性。
1．采用第一性原理的方法系统研究了固溶体(1-x)Na0.5Bi0.5TiO3-xBaTiO3(0≤x≤1.0)(NBT-BT)的准同型相界(MPB)的问题。研究采用了虚拟晶格法搭建了NBT-BT的结构，简化了A位复合钙钛矿模型，然后对其晶体结构、态密度等进行计算。研究发现，在NBT-BT体系中，当x从0.06到0.12的变化过程中，发生从三方到四方相结构的变化。而这个MPB位于含量x在0.05和0.07之间。通过Ti-O原子的分波态密度(PDOS)分析，我们发现在MPB附近其p-d轨道杂化强度更明显。我们的理论预测结果和先前的实验观察结果一致，都表明在0.05≤x≤0.07(MPB)附近，NBT-BT体系表现最优异的压电、铁电性能。我们还发现另一个四方到立方的相变(0.475＜x＜0.65)，相关实验报道较少，需要进一步理论和实验的研究。
2．采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算研究了(Ba0.5Sr0.5)TiO3(BST)晶体及其在高压下的电子结构和能带间隙变化行为。研究结果发现，随着压强的增加，BST能带间隙先增加，在压强为55GP时达到最大值，然后减小，这些有趣的结果将有助于开发与设计新的BST铁电器件。进一步地，通过分析电子态密度图和电荷密度分布图可知：在低压区域(0＜P＜55GP)，带隙的增加是由于费米能级附近导带反键态的形成和价带成键态的形成共同作用的结果。在高压区域(P＞55GP)，则是出现的离域现象占主导(电子的离域作用超过键态的作用)，从而使带隙减小。
3．采用基于DFT的第一性原理计算研究了立方相的LAO(c-LAO)晶体在外延应力作用下的电子结构、带隙变化。从态密度分布和布局分布结构可以看出，在LAO中La-d、 Al-s、p及O-p轨道电子占主要作用，Al-O的轨道杂化作用相对比较大。在平面晶格应力的作用下，其势阱曲线表现出与传统铁电材料经典的双阱曲线不同的单阱曲线，同时Al原子位移对体系能量的变化也表明基态c-LAO铁电性非常弱或没有铁电畸变。对波恩有效电荷的分析表明，其原因可能是由于Al-O的轨道杂化作用(电荷转移)没有达到铁电畸变所需的能量，而使c-LAO没有明显的铁电性。
4．采用第一性原理研究了Delta掺杂对类二维电子气(q2DEG)，STO/LAO界面性质的影响。通过建立了界面模型[(LAO)n/(STO)m]用基于DFT的自洽全电势线性平面波方法研究过渡金属元素(Mn、Co)替换界面处Ti元素对其电子结构的影响。结果发现，不同的元素导致界面重构，q2DEG的导电性质主要受界面性质的影响。通过分析态密度(DOS)，我们发现当Mn掺杂时使STO/LAO界面导电率和电子迁移率增加(可能由于Mn-d与O-p轨道杂化作用的结果)，而掺Co则使其减小。此理论计算结论与实验观察结果一致，有助于为设计新型的电子器件提供参考。