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在过去的50年中，氮素(N)通过人类活动的各种途径不断输入到陆地系统中。而由于作物对N的吸收利用率有限，大量剩余氮素存储在陆地系统中。这些过剩的氮素易于通过河流淋失及大气释放而损失，大量氮素从陆地向海洋流失，并导致藻华爆发、海草生境退化、缺氧带扩大以及珊瑚礁退化等一系列环境问题。 河流是连接陆地和海洋生态系统的桥梁，并逐渐成为全球N循环中主要的“N汇”。然而，由于不同流域的水文条件、土地利用、地质条件以及气候环境等方面存在异质性，目前定量化评估流域氮素流失仍然是在面源污染研究领域面临的主要难题。此外，在N元素由河流向近海输送的过程中，反硝化作用被认为是影响河流N通量的主要因素之一，然而，目前对河流水体N2及N2O赋存现状及释放过程的认识仍十分有限。在长时间序列下，随着流域内人为输入氮素的增加，河流向河口输出的N通量将有怎样的变化？河流水体的反硝化速率及N2O释放将如何做出响应？也是目前急需解答的问题。此外，河流输送的营养物质在一定程度上影响河口及近海生态系统的发育，对于长时间序列下河流向河口输出的氮磷比变化所引起的近海赤潮效应问题目前还鲜有报道。 本文以长江流域为研究对象，以流域氮的输入-输出平衡关系为主线，采用野外监测、模型模拟、以及数据验证相结合的方法，建立了长江流域溶解态无机氮(DIN)流失模型，对长时间序列下的流域DIN输出系数、流域N剩余量及作物对氮素的吸收利用率等的变化进行了讨论。同时，监测和分析了氮素在长江输送过程中的气态释放与反硝化的时空变化特征。此外，在对长江流域Global-NEWS模型的关键参数进行了重新评估和验证的基础上，对1970-2010年长江流域的氮素输入-输出循环进行了重新估算，并模拟了长江水体N2O向河口的输出及其向大气释放的通量，分析了长江水体N2O释放对不同N输入源的响应。最后，分析了长时间序列下长江向河口输出的氮磷比变化与东海赤潮灾害的相关性，主要研究结论如下: 1、长江流域氮素流失及输出系数 (1)在长江流域建立了一个简洁的流域输出系数模型，1970-2010年流域DIN输出系数(Ews)从0.11升高到0.61，增加了约5倍;长江流域的DIN流失量（WNPS）从0.22×103kg km-2yr-1增加到4.54×103kg km-2yr-1，上升了约20倍;流域氮剩余量(S)增加了4倍，而作物对氮素的吸收利用率(NUE)却从44.1％降低到25.2％。 (2)流域S的增加主要归因于化肥量及粪便量的增加，流域S及径流量(Runoff)的变化决定了长江输出DIN通量（RNE）的变化规律。1970-2010年RNE从0.095×103kgkm-2yr-1增加到1.01×103 kg km-2yr-1，粪便氮的输入对河流DIN的输出通量影响最大。此外，长江水体对DIN的截留量(RNR)从0.13×103kg km-2yr-1增加到3.57×103kg km-2yr-1。 2、氮素在长江输送过程中的气态释放与反硝化 (1)长江水体N2O浓度变化范围为0.155～0.815ug N L-1，N2O饱和度和释放量的变化范围分别为92.3％～346％及0.51～47.1μgN m-2 h-1。N2O几乎持续处于过饱和状态，表明长江水体是大气N2O的源。N2浓度变化范围为514.0～542.3 u mol L-1，饱和度变化范围为100％～101％，长江水体N2处于过饱和状态。N2O及N2的时间变化规律均表现为:秋季高于夏季，夜间高于昼间。长江水体NO3-含量的增加在一定范围内能促进N2O的量。 (2)长江水体的反硝化速率为0.05～0.14mol N2.m-2.d-1。长江水体的反硝化速率与DIN通量为正相关关系，随着长江DIN通量的不断增加，水体的反硝化速率也随之增大，长江水体反硝化N损失系数（Lden）平均值约为0.58。 (3)我们采用N2O表观产量与NO3-的比值对IPCC系数进行了修正，修正后的河流N2O释放系数均值为0.10±0.04％，该系数更能体现河流释放N2O的实际情况。 (4)提出了一个评估水系温室气体释放的理论框架体系，建立了长江水系分级N2O释放估算体系，长江水系的N2O释放量约占全国淡水生态系统释放总量的17.5％，约占全球淡水系统总释放量的0.59％。长江水系3级支流N2O释放量最高，1～2级支流的N2O释放率最低。 3、长江输送DIN/N2O通量及N2O释放量的模拟及近海生态效应 (1)1970-2010年，长江向河口输出的DIN通量从0.128×103kgN km-2yr-1增加到1.01×103kg N km-2yr-1，相应地，长江水体N2O向河口输出通量由1.20×105 kg N-N2Oyr-1增加到4.84×105kg N-N2Oyr-1，约占长江向河口输出的DIN总量的0.04％。同时，长江水体N2O的释放量从4.40kg N-N2O km-2yr-1增加到89.9 kg N-N2O km-2yr-1。长江水体对大气N2O的贡献量越来越大。 (2)流域不同N输入源对河流N2O释放量的影响大小排序依次为:大气沉降N输入(Ndep)＞化肥输入（Nfert）＞粪便N输入(Nmanu)＞生物固氮(Nfix)。Nfert对长江N2O释放量的贡献率最大，而Nfix对长江N2O释放量的贡献率最小。敏感性分析也表明，在不同的输入源中，Nfert、 Nmanu以及Ndep的变化对河流N2O释放量的影响较为敏感，而Nfix的变化对对河流N2O释放量影响的敏感度较低。综上，在长江流域，控制长江水体N2O温室气体排放的关键在于减少流域的Nfert、 Nmanu以及Ndep。 (3)2050年，预测长江向河口输出的DIN通量将达到0.708～1.228×103 kgN km-2yr-1，长江水体N2O向河口输出的通量将达到4.46～6.52×105kg N-N2Oyr-1，同时，长江水体N2O向大气释放的通量变化范围为0.106～0.164×103kg N-N2O km-2yr-1，约占全球径流N2O释放量的0.6％～0.9％。不同情景下模拟结果的比较表明，采取主动保护环境措施是控制流域氮素向河口流失、N2O温室气体释放以及相应环境问题的关键。 (4)长江向河口输出的DIN∶DIP比值多年平均值为86，DIN∶DIP比值以及DIN浓度与东海赤潮面积及发生频次的相关系数较高，而DIP浓度与赤潮发生频次及累计面积的相关性则不明显，表明东海赤潮及富营养化可能存在“氮限制”。