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近年来,随着电子/电气领域的快速发展,高介电常数材料的需求十分迫切,需要不断的创新和研究。其中,高介电常数聚合物基复合材料由于其质轻、加工简单而得到了广泛研究和应用,可以用作高储能电容器、电活性材料、人工肌肉和智能皮肤。其中,导体/聚合物基复合材料中导体填料在较少含量时就能达到高的介电常数,但是导体/聚合物基复合材料接近渗流阈值时介电常数和介电损耗都发生突变,而高的介电损耗会消耗电能产生热量,是需要避免的,因此,怎么样在高介电常数时降低介电损耗是一个研究热点。最初,一些学者对导体填料进行偶联剂改性,发现好的界面可以降低复合材料的介电损耗;后来对导体填料进行了包覆改性,阻止导体之间的接触,降低导体接触产生漏电电流而导致的介电损耗。包覆改性是一种有效的措施,但是也存在着一些问题。首先,都是进行完全包覆,把导体包覆在里面,因此,导体与树脂之间的界面极化减小,甚至消失,渗流阈值很高,因此需要大量的填料才能达到高的介电常数;其次,导体上的包覆层一般没有活性基团,在树脂基体中的分散性差,易团聚。针对以上问题,本文设计了一种包覆程度可控的杂化功能体,且导体和包覆层都有大量的活性基团,分别研究了杂化功能体对两相复合材料和三相复合材料的介电性能和其他性能的影响。膨胀石墨(EG)具有高的电导率,大的径厚比和比表面积,可以形成大量片层结构的微电容;更重要的是,EG在制备过程中片层表面就带有C–O–C、C–OH和C=O官能团,可以直接对它进行改性。二氧化硅纳米颗粒,可以通过St ber法合成,二氧化硅颗粒也存在大量的羟基。本文制备了包覆程度可控的二氧化硅包覆膨胀石墨杂化功能体,加入热固性树脂环氧树脂(EP)中,研究了包覆程度不同的填料对两相复合材料和三相复合材料的介电性能的影响。首先,做了正交实验,制备了不同包覆程度的EG@SiO2(ES),后制备了ES/EP复合材料,与EG/EP复合材料相比,ES/EP复合材料中的ES在树脂基体中有更好的分散性,可以得到更多的片层结构。ES/EP复合材料有着更高的介电常数更低的介电损耗,渗流阈值保持不变,且有更高的Tg和储能模量。其次,利用已经制备好的ES,制备了EG-MWCNT/EP和ES-MWCNT/EP三相复合材料,得到三相复合材料对于制备高介电常数和低介电损耗是有利的,而且电导率和介电性能有关系,随着包覆程度的增加,三相复合材料的电导率下降,而介电常数增加,介电损耗也不断降低。