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高强度飞秒激光驱动原子、分子体系的高次谐波辐射作为一种高阶非线性过程,已成功产生了相干极紫外线、软X射线以及颇富吸引力的孤立阿秒脉冲光源。孤立阿秒脉冲更是以前所未有的时空分辨率,极大地推动了阿秒量级时间刻度和埃量级空间尺度的结构与动力学测量的研究。然而孤立阿秒脉冲的潜在应用会受到脉冲强度、带宽、持续时间、空间光束质量以及产生过程对驱动激光参数和稳定性的依赖等因素的限制。当前,如何进一步增强孤立阿秒脉冲的产生效率、提高脉冲的频谱宽度、缩短脉冲持续时间、改善脉冲的空间质量以及如何减少孤立阿秒脉冲产生过程对激光参数和稳定性的依赖仍然是阿秒光学领域十分重要的问题,这也是本文研究的重点。本文的主要内容及结论包括:(1)提出了一种利用多周期双色脉冲来有效控制电子加速过程的“长程”加速机制。在该机制中,高次谐波的截止区被显著地延伸到Ip+26UP而且阶次高于Ip+15Up的高次谐波是相位锁定的,即产生了带宽为11Up的超连续谱。通过调节双色场的强度比率还可以实现中心波长可调谐的超连续谱,光谱可调谐范围能够从极紫外线一直延伸到整个软X射线“水窗”波段。为了克服“长程”加速机制中量子波包弥散导致效率低的缺点,又进一步提出一种“双控门”的方法。该方法结合了“长程”加速机制和介质He+的电离特性同时实现对电离、加速过程的双重控制,并产生了高效率、高时空质量的宽带孤立阿秒脉冲。(2)开展了周期量级脉宽的中红外空间非均匀场驱动的高次谐波研究。发现中红外时空合成电场对量子轨道的调控非常显著,不仅大大地扩展了高次谐波谱的平台区,而且有效地选择了短轨道电子,带宽超过300eV的超连续谱能够被成功获得。这一时空调控同时也降低了高次谐波的啁啾,在不需要任何啁啾补偿的条件下,就能够直接产生接近傅里叶极限脉宽的27as孤立脉冲,并且几乎所有的电场载波包络相位都能够实现如此短的孤立阿秒脉冲输出。(3)提出一种新的方法:通过结合预激发介质的时域电离特性与等离子体增强电场的空间非均匀性,同时从时间和空间上控制高次谐波的电子动力学过程。该方法有效地实现了对量子轨道的时空调控,不仅可以产生高效、宽带的孤立阿秒脉冲,而且产生过程不会受到等离子体增强电场载波包络相位的影响。(4)开展了紫外光辅助的等离子激元高次谐波产生的研究。发现紫外飞秒脉冲能够极大地增强特定电子轨道的贡献,在相对较低的驱动强度下就能够实现高效率的谐波辐射,因此可以避免纳米结构的热损伤。紫外脉冲也自然地引入了时域触发效应,它与驱动电场的空间效应相结合能够更好地调控量子轨道,并产生了宽带的超连续谱。而且,该调控过程不会受到驱动脉冲宽度、电场空间分布形式以及载波包络相位等因素的限制。