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全球渔业产量稳步增长,从2002年的1.3亿增长到2006年的1.4亿。在总产量中,水产养殖占47%,水产养殖的产量也首次占全世界人类消费水产品的一半。来自水产养殖的人均水产品供应量也从1970年的0.7千克增加到2006年的7.8千克,年平均增长率6.9%。据估计全球29亿多人口摄入的动物蛋白中至少有15%来源于鱼的食用。中国作为最大的水产品生产国及出口国,2006年的渔业产量为51.5百万吨,占全球总产量的36%,其中水产养殖产量为34.4百万吨,占中国总产量的66.7%。中国的水产品产量一直遥遥领先于世界,因此中国的水产品地位不言而喻。中国水产品的质量也直接影响着全球消费者的健康,所以系统的研究中国养殖鱼中持久性卤代化合物的浓度水平及分析其来源,并对食用中国的养殖鱼给全球消费者带来的健康风险进行评估非常有必要。
本论文分为以下几个部分:(1)调查中国典型海水养殖区各环境介质中持久性卤代化合物的浓度水平;(2)估算水产养殖区中持久性卤代化合物各种输入途径的通量并评估养殖鱼暴露这些污染物的主要途径;(3)利用美国环保局推荐的人体暴露污染物风险的评估方法来估算中国的养殖鱼给全球消费者带来的健康风险水平;(4)探讨含DDT的防污漆的使用对中国南方典型海水养殖区中DDT污染的贡献。
在中国南方典型海水养殖区的各种环境介质包括鱼体、水、大气、沉积物及鱼饲料中,滴滴涕及其代谢产物(DDXs)的检出率最高,且浓度水平也最高,其次为多溴联苯醚(PBDEs)。多氯联苯(PCBs)的浓度水平则是最低的,且只在鱼体及鱼饲料(杂鱼和混合饲料)中有检出。DDTs(p,p’和o,p-DDT、DDD及DDE)的生态风险评估结果显示养殖区的环境一定程度上受到了被DDT污染的水体、鱼食及沉积物的影响。
持久性卤代化合物输入到养殖区的各种途径包括干湿沉降、水气交换、防污漆输入(只对海水养殖区)、鱼食的输入。在海水养殖区,防污漆的输入是DDXs的一个主要来源。除了防污漆的输入,对DDXs和PBDEs,鱼食的输入通量也比其它输入途径高一到几个数量级。然而,在淡水养殖区,对DDXs,鱼食的输入通量与水气交换通量相当。对PBDE组分(除BDE-209外),水气交换输入的通量也是比较显著的。对BDE-209,干湿沉降是其主要的输入途径。海水养殖鱼中DDX及PBDE(BDE-209除外)化合物,通过鱼食摄入的量显著高于通过鱼鳃及浮游植物摄入的量。对淡水养殖鱼中DDX类化合物,除p,p-DDMU、o,p-DDD及-DDT这三种化合物是以鱼食摄入为主外,其它化合物通过各种摄入途径摄入的量基本相当。并且在淡水养殖鱼中,通过鱼鳃摄入的PBDE组分的量显著高于其它途径。因此鱼食摄入是海水养殖鱼暴露这些持久性卤代化合物的主要途径,但对淡水养殖鱼暴露PBDE化合物,鱼鳃摄入是其主要途径。对淡水养殖鱼暴露DDX化合物,鱼食、鱼鳃及浮游植物摄入的比重相当。
在稳态条件下(即鱼体内污染物浓度保持恒定),所有化合物(DDTs以及PBDE(BDE-28、47、-99、-100、-153、-154、-183及-209))的非致癌风险系数的95%概率分布值均低于1.0。此外DDXs和BDE-209的致癌风险水平的95%概率分布值也均低于1.0×10-5。这些结果表明中国的养殖鱼在稳态条件下食用不会给消费者带来健康风险。但是在非稳态条件下(鱼体内污染物浓度不恒定),对5%-13%的消费者来讲,DDTs的非致癌风险系数的95%概率分布值会高于1.0,并且DDXs在非稳态条件下致癌风险水平的95%概率分布值约为稳态条件下的10倍。而对于PBDE化合物,稳态和非稳态条件下的致癌风险水平无明显差异。
渔港沉积物中的DDT及其代谢产物的浓度水平从渔港中心向外围呈现迅速下降的趋势以及沉积物与防污漆中的组分分析结果均表明含DDT的防污漆的使用是海水养殖区DDT的主要来源。海水养殖区中DDT的沉积通量随沉积深度的增加不断降低反映了含DDT的防污漆的使用量不断增加的趋势。DDD是DDT在沉积物环境中的主要降解产物,DDMU及更高级的降解产物可能主要来源于DDE的降解。