【摘 要】
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近年来,中国已经成为全球最大的汞排放源,其中来源于燃煤烟气中释放的汞高达250-300吨/年,占我国汞排放总量的50%以上。现阶段,针对单质汞(Hg0)的脱除方法主要是结合现有的烟气净化设备,如电除尘器(ESP)和布袋除尘器(FF)等,在锅炉尾部烟道内进行活性炭喷射,从而达到控制烟气中汞排放量的目的。然而,活性炭成本高、再生差,活性炭喷射技术难以推广,因此,开发经济高效的廉价吸附剂成为近年来的研究
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近年来,中国已经成为全球最大的汞排放源,其中来源于燃煤烟气中释放的汞高达250-300吨/年,占我国汞排放总量的50%以上。现阶段,针对单质汞(Hg0)的脱除方法主要是结合现有的烟气净化设备,如电除尘器(ESP)和布袋除尘器(FF)等,在锅炉尾部烟道内进行活性炭喷射,从而达到控制烟气中汞排放量的目的。然而,活性炭成本高、再生差,活性炭喷射技术难以推广,因此,开发经济高效的廉价吸附剂成为近年来的研究热点之一。在锅炉尾部烟道内选取合适的位点进行改性生物质的喷射,并在利用烟气高温、贫氧的环境将其直接热解生成改性生物焦;伴随着烟气的流动,改性生物焦在低温区进行单质汞的吸附,从而实现改性生物焦的制备及脱除一体化。该技术可能成为汞污染物控制领域极具潜力的可靠手段,而且国内外鲜有报道。本论文以四种改性方式的生物质为原材料,研究管式炉热解条件下,各铁基改性生物焦的有效温度窗口,并获得最佳改性方式;另外,研究滴管炉热解条件下,热解温度、热解气氛、生物质喷射量、初始汞浓度和烟气流速等对最佳改性生物焦微观特性及汞吸附特性的影响,并利用BET、XRD、XPS和TPD等表征手段分析反应前后改性生物焦的物理化学特性;同时,通过准一级、准二级、颗粒内扩散及Elovich模型研究单质汞在改性生物焦表面吸附动力学行为,并利用Arrhenius方程及Vant’ Hoff方程分析其吸附热力学行为,进而获得其相应吸附机理。本论文获得了以下研究结果:(1)研究吸附温度对铁基改性生物焦汞吸附特性的影响,发现200℃为最佳吸附温度。在50～350℃范围内,对管式炉热解所得的未改性生物焦BC、铁基改性生物焦 10%Fe/BC(Fe/BC)、10%Fe-4%Cu/BC(FeCu/BC)和 10%Fe-2%KMnO4/BC(FeMn/BC)的汞吸附特性进行对比分析。其中,生物质的粒径为58-75μm,热解温度为600℃,热解气氛为纯N2。结果表明,随着吸附温度的升高,BC吸附剂的累计汞吸附量单调下降;而Fe/BC、FeCu/BC和FeMn/BC样品的汞吸附量均随着吸附温度的升高而先增大后减小,其中最佳吸附温度为200℃。在不同温度下,FeCu/BC吸附剂对单质汞的吸附能力最强,而Fe/BC的吸附能力最差。在200℃时,改性生物焦对Hg0的脱除主要是强化学吸附,且其主要赋存形式为HgO。(2)研究热解温度对FeCu/BC汞吸附特性的影响,获得1000℃和1000-900-800℃分别为等温区和变温区热解条件下的最佳热解温度。通过滴管炉试验系统,在等温区、变温区热解条件下制备得到FeCu/BC样品,利用固定床汞吸附试验系统对其汞吸附特性进行了研究。结果表明,热解温度高,样品汞吸附能力越强。在等温区热解条件下FeCu/BC-1000℃最佳;在变温区热解条件下,在1000-900-800℃下制得生物焦最佳,但其吸附性能不如FeCu/BC-1000℃。随着吸附温度的升高,FeCu/BC-1000℃的吸附能力先增强后减弱,在150℃下其吸附性能最佳。在10800s的反应时间内,FeCu/BC-1000℃(150℃)的累计汞吸附量达到3643ng/g。(3)研究热解气氛对FeCu/BC汞吸附特性的影响,表明含CO2热解气氛显著促进生物焦的吸附性能,而含SO2气氛则起明显抑制作用。在滴管炉、1000℃热解条件下,分别探讨了O2、CO2、HCl和SO2四种热解气氛对FeCu/BC生物焦的微观特性及吸附性能进行研究。结果发现,相比纯N2热解条件,含CO2和含HCl热解气氛均会促进铁基改性生物焦对Hg0的吸附性能,且在所研究范围内,随着CO2或HCl浓度的增大,FeCu/BC样品的汞吸附性能逐渐提升,其中,在含16%CO2气氛条件下,热解所得的FeCu/BC样品的脱汞性能最佳;含SO2气氛则会明显抑制生物焦的汞吸附性能,且SO2的浓度越大,则对生物焦的吸附能力抑制越严重;随着O2浓度的增大,生物焦的吸附能力先增强后减弱。(4)研究连续制备生物焦同时脱除单质汞的性能,得到增加改性生物质的喷射量可明显促进生物焦的吸附效率。在滴管炉、1000℃以及含16%CO2的实验条件下,分别研究了改性生物质的喷射量、入口汞浓度和烟气流速对铁基改性生物焦汞吸附特性的影响。结果表明,改性生物质喷射量的增加有利于生物焦的脱Hg0效率;随着模拟烟气中入口汞浓度的增大,生物焦的吸附效率呈现先增大后减小的趋势,当入口汞浓度为62μg/m3,其吸附性能最佳;提高烟气流速,则会对生物焦的脱汞效率造成非常严重的影响。
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