【摘 要】
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HY分子筛是可以代替异丁烷与丁烯的烷基化中使用的液体酸催化剂的固体酸催化剂,但容易因焦炭前身物的沉积而失活。因此,研究固体酸催化剂的失活原因,有助于了解烷基化反应机理,同时对于固体酸烷基化催化剂再生方法的确定有重要的意义。本论文研究了催化剂的失活原因及焦炭前身物可能的分子归属,考察了不同的反应条件对HY分子筛催化剂活性的影响。失活催化剂的X射线衍射(XRD)、热重(TG)、氮气等温吸附(BET)、
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HY分子筛是可以代替异丁烷与丁烯的烷基化中使用的液体酸催化剂的固体酸催化剂,但容易因焦炭前身物的沉积而失活。因此,研究固体酸催化剂的失活原因,有助于了解烷基化反应机理,同时对于固体酸烷基化催化剂再生方法的确定有重要的意义。本论文研究了催化剂的失活原因及焦炭前身物可能的分子归属,考察了不同的反应条件对HY分子筛催化剂活性的影响。失活催化剂的X射线衍射(XRD)、热重(TG)、氮气等温吸附(BET)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征结果表明:该催化剂的失活主要是由于焦炭前身物堵塞了催化剂的微孔,并引起中强酸中心的减少造成的。失活催化剂的傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、固体核磁(13C MAS NMR),及其萃取液的色谱-质谱联用谱(GC-MS)、核磁共振氢谱(1H NMR)表征结果表明:催化剂上焦炭前身物主要由高支化的链烯组成。不同反应条件下的烷基化反应实验结果表明:存在最佳的反应温度,在该温度下HY催化剂实现了最长的寿命。虽然在该温度下HY分子筛催化剂的活性最好,但是堵孔的趋势、酸量的消耗和焦炭前身物的沉积还是随着反应温度的升高而增大;并且随着反应空速的增大和进料烷烃量的减少,都会加重催化剂上焦炭前身物的沉积和酸量的消耗,从而加速催化剂的失活。
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