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汞是污染环境的有毒物质,经食物链富集在人体内,会对人体健康造成严重的危害。因此,分离富集环境中的汞对生态环境及人类的健康举足轻重。将当前已成功应用于分离富集金属离子的双水相萃取技术用于环境样本中基质繁杂、含量极低汞的分离富集,双水相萃取技术仍存在富集倍数低、选择性分离效率不高等制约。因此,寻求高富集倍数、高选择性的汞离子分离富集方法成为了一种趋势。本论文致力于构筑含适配体基元温度响应型双水相浮选体系用于选择性分离富集Hg2+离子的研究。具体实验内容如下:1.高效可回收的温敏嵌段聚合物和有机盐双水相体系的构建及其分离纯化菠萝蛋白酶的应用针对目前双水相体系中成相聚合物难以回收利用而造成的应用成本过高和环境污染的难题,采用可逆加成断裂链转移(RAFT)聚合合成分子量可控、低临界溶解温度低(LCST约为28.5°C)的温敏嵌段聚合物PEG113-b-PNIPAM149,并将PEG113-b-PNIPAM149与有机盐组合开发了双水相体系。实验测定了PEG113-b-PNIPAM149与有机盐在不同温度下的双节线数据,筛选得到了该温敏嵌段聚合物与有机盐双水相体系的双节线数据的最优拟合方程。进一步采用实验测定和计算相结合的方式获得了PEG113-b-PNIPAM149与有机盐在不同温度下的液-液相平衡数据。通过绘制PEG113-b-PNIPAM149与有机盐双水相体系的相图,深入研究了该双水相体系中温度和成相盐对体系相图的影响,并评估了不同盐的分相能力。将所构建PEG113-b-PNIPAM149与有机盐的双水相体系用于菠萝汁样品中菠萝蛋白酶的分离纯化,一次萃取菠萝蛋白酶的萃取率和酶活为94.87%和77.06%,优于EOPOEO的双水相体系。重要的是,PEG113-b-PNIPAM149在五次循环中仍表现出92.16%的回收率。该双水相体系的提出,实现了温敏嵌段聚合物的高效回收以及与目标物的分离,降低了成本,为双水相体系的工业化应用提供了新思路。2.基于温度响应型双亲水性嵌段聚合物的汞离子和半胱氨酸识别元件的构建及其应用研究为进一步提高荧光传感器的灵敏度和循环利用率,开发了一种在温敏嵌段聚合物PEG113-b-P(NIPAM-co-HBMA)m的PNIPAM嵌段标记核酸适配体P1的温度响应型荧光传感器PEG113-b-P(NIPAM-co-HBMA)90-P1用于Hg2+离子和Cys的顺序检测。温度响应型荧光传感器首先对Hg2+离子表现出荧光猝灭的效果,形成了“T-Hg2+-T”结构的温度响应型荧光传感器。随后在混合体系中加入Cys,形成[Cys-Hg2+]配合物从而释放出温度响应型荧光传感器使其恢复荧光。基于荧光光谱实验,该温度响应型荧光传感器表现出了高选择性、高灵敏性、抗干扰性等特性。基于该荧光传感器的温敏特性,升高温度会导致荧光响应基元P1聚集到胶束核中,进一步降低Hg2+离子和Cys的检测限。重要的是,该温度响应型荧光传感器循环五次后,仍表现出优异的检测效果。该温度响应型荧光传感器的构筑,为今后构建集高灵敏性、可循环利用于一体的新型荧光传感器奠定了基础。3.基于适配体基元温度响应型聚合物的双水相浮选体系的构建及其用于汞离子的分离富集为解决双水相体系存在富集倍数低、选择性分离效率不高的问题,通过引入上一实验中标记适配体基元的双亲水性温敏嵌段聚合物PEG113-b-P(NIPAM-co-HBMA)m-P1(TBC-P1)作为捕集剂,构建了新型的双水相浮选体系,以达到高效、选择性分离富集汞离子的目的。首先,考察了五个单因素(K2HPO4的浓度、浮选时间、捕集剂的浓度、PEG-10000的浓度和浮选流速)对Hg2+离子浮选效率和分配系数的影响。其次,建立5因素3水平响应曲面实验模型,优化了Hg2+离子浮选效率和分配系数的影响因素,从而筛选出最优浮选条件。同时,捕集剂TBC-P1在经过五次循环后,其回收率为78%。新型的双水相浮选体系的建立,实现了高效、选择性分离富集汞离子以及捕集剂的循环利用,在环境污染物的分离富集领域显示出了重要的应用价值。