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岩石风化是地表各圈层物质循环的最终来源，大陆岩石化学风化是碳与矿物质生物地球化学循环的重要控制环节，决定着后期成土作用和生态系统的营养供给，各级水系的物质水平和大陆物质向海输移通量，是表生或低温地球化学领域的重要研究内容之一。花岗岩在大陆硅酸盐岩中占有重要份额且成分相对均一，对于认识大陆岩石风化具有重要意义。而风化壳是岩石风化残留物，是构成地表关键带的核心。采取多种手段综合研究花岗岩风化壳和土壤剖面的风化过程及演化特征，有助于我们更深入理解岩石风化和成土过程对元素释放、迁移和循环的控制机理，并有助于我们对大陆岩石风化过程的深入认识和相关地表地球化学理论的完善。 Li同位素作为较新的地球化学研究手段，目前被广泛用于流域和岩石的化学风化过程的研究中。已有研究发现Li同位素在岩石风化过程中产生了明显的同位素组份分馏，Li的重同位素(7Li)相对轻的同位素(6Li)优先进入液体相，总体上造成风化残留物亏损重Li，而被流体淋滤走的组份富集重Li。目前，风化过程中矿物-流体吸附解吸和次生矿物形成对Li同位素分馏的控制机制并不清楚，限制了我们在研究表生地球化学过程中对Li同位素地球化学理论和手段的应用。因此，本研究结合花岗岩风化壳Sr同位素和化学组成变化，对花岗岩风化过程中Li及其同位素的地球化学行为进行了研究，成果将对Li同位素地球化学理论的完善具有重要意义。 本论文研究选择江西省龙南县一燕山期花岗岩的风化壳(JLN-S1)和沿低缓山坡的山脊向上到山顶的土壤剖面序列(JLN-S2，S3，S4)及其周边相关的溪流和雨水样品为研究对象，通过分析样品的矿物组成、化学组成（全样和可提取态主微量元素组成）、以及Sr，Li同位素地球化学特征，讨论了风化条件下，特征元素淋失、富集、分异等行为，以及同位素分馏特征及其与花岗岩化学风化过程的关系，探讨了这些地球化学指标对花岗岩化学风化过程的指示意义。获得以下主要认识和结论: (1)风化剖面和土壤主要基本理化性质随风化程度而变化:所研究的四个风化剖面序列pH值大致分布在4.5～6.7的范围内，均呈现从上向下逐渐增大的特征。阳离子交换量(CEC)的大致分布范围为4～15(cmol(+)/kg.soil)，由上而下整体减小。剖面盐基饱和度(BS)分布范围较大，山脚的JLN-S1剖面在9.36～39.16％之间变化随深度增大而增大，山顶的JLN-S4剖面整体偏小，多数样品在1～10％，并随深度增大有所减小。在山脊中部的两个剖面pH值略大于山顶和山脚的剖面，而剖面之间的CEC没有明显变化。CEC和BS与pH值之间有密切的联系，对于不同剖面，主导pH值由上向下逐渐增大的原因主要有两个，一是盐基离子饱和度的增大，即致酸离子相对含量的减小（JLN-S1），二是剖面表层上覆植物根系和微生物生命活动分泌的有机酸的存在(JLN-S2，S3，S4)。阳离子交换量随剖面深度减小的趋势主要由于风化作用减弱，释放的阳离子量减小。盐基饱和度的变化受到矿物风化程度和剖面中有机酸等致酸离子的共同影响。 JLN-S1风化剖面粒度的变化特征有明显的规律性。400cm以上，＜2μm，2～20μm粒径颗粒含量由表层的30～40％左右，随深度增大而减小，20～2000μm粒径的样品，随深度的变大而增大，在400cm处达到接近95％的水平，而前两种粒径之和，所占比例之和减小到5％以下，在400cm以下三个粒度的份额基本维持不变。表明在400cm以上，是原生矿物破碎和次生矿物形成的活跃层位。风化壳剖面粒度在400cm深度的转折变化同样与pH、阳离子交换量和盐基饱和度的变化是一致的。 (2)矿物成分随花岗岩风化程度而变化:所研究剖面的石英含量在26～90％之间，山脚的剖面JLN-S1在400cm以上变化较大，往下基本稳定在40～50％之间。钾长石含量在400cm的深度含量迅速由30～45％减小到5％左右。斜长石由基岩中25～30％的分布范围在风化初始阶段迅速减少，在JLN-S1剖面接近600cm的深度风化殆尽。在所研究的剖面中，检出的粘土矿物主要为高岭石，表明所研究的剖面均达到了较高的风化程度，在JLN-S1剖面中，其含量在400cm以下随深度增大而减小。 从剖面之间矿物的相对含量来看，山顶的JLN-S4剖面中长石已风化完毕，沿山脊向下的三个土壤剖面则积累了一定量的钾长石，三个土壤剖面的高岭石含量整体高于JLN-S1剖面，可能由剖面上部的钾长石颗粒向下迁移和剖面本身的风化程度所致。 (3)风化壳剖面的主要化学成分变化反映了矿物组成的变化:所研究的剖面中，各主成分含量均随深度呈现明显的规律性变化。主成分中，除了剖面上部的Fe元素外，其余元素用Ti标准化后，相对于基岩都发生不同程度的亏损。元素的变化主要受控于斜长石和钾长石的风化，Si和Al由下而上，发生一定的亏损，Fe在风化初期阶段发生亏损，在400cm以上的层位发生明显的富集，反映出矿物初期风化和后期成土作用，以及氧化还原环境的变化对其地球化学行为的控制。 JLN-S1剖面的CIA值反映其风化程度向上逐渐加深的变化，JLN-S2，S3的风化程度相对更高，JLN-S4的CIA值整体最高，表明其风化程度最高，Na2O/K2O比值随CIA的变化，以及主成分的A-CN-K，A-CNK-FM图也反映出这样的风化特征，并且指示400cm处是JLN-S1剖面风化的明显转折点。 (4)稀土元素和其他微量元素的含量及相关参数（如轻重稀土元素相对含量等）的变化很好反映了花岗岩的风化过程:所研究的花岗岩风化壳剖面总稀土元素含量从上部至400cm深度逐渐增加，然后向下至大概1000cm处减少至与母岩相似的浓度。轻稀土元素在剖面上的浓度变化与总稀土元素含量的变化很相似，而重稀土元素含量的变化却有所不同，从剖面上部向下直至近800cm深度，重稀土元素的含量是逐步增加的。然后向下至1000cm处降低至与母岩相似的浓度。稀土元素在风化壳剖面上的变化特征说明，稀土元素含量变化主要由两种机制造成:一是岩石矿物风化、稀土元素释放向下迁移富集，造成剖面中部的稀土元素富集;二是一些主要化学元素（如Na，Ca，Mg，K，Si）的优先流失造成稀土元素的相对富集。 风化壳剖面可溶态稀土元素的含量在全岩样品稀土元素含量中占有较高的比例，甚至个别样品高达90％以上，这说明花岗岩中富集稀土元素的矿物高度风化释放出稀土元素，后被次生矿物、特别是粘土和一些氧化物所吸附。这是我国南方广泛存在吸附型稀土元素矿床的主要原因。 无论是从风化壳全岩样品还是吸附态稀土元素的母岩归化配分模式看，重稀土元素相对于轻稀土元素容易与碳酸氢根之类络阴离子形成稳定的络合物而向下迁移，在下部形成富集。因此，在风化壳底部样品中往往形成重稀土元素富集的配分模式。Ce在风化壳剖面下部出现负的异常，可能由于其余稀土元素由上而下迁移造成Ce在下部的相对亏损，具体有待进一步的研究。 除了稀土元素以外，所研究的微量元素(Be，V，Co，Cu，Zn，Nb，Ba)相对于高场强度元素（如Ti，多为不活动元素）在400cm深度以上出现了明显的迁移流失，随风化强度增加而流失程度增加。这些微量元素在风化过程中的行为是由矿物学、剖面溶液化学成分，氧化还原变化等因素共同控制的。 (5) Sr同位素地球化学特征的变化为风化过程提供更多细节的信息:JLN-S1剖面全样的Rb，Sr含量和87Sr/86Sr比值在剖面深度上的变化在400和100cm处被分为三个不同阶段。从剖面底部向上到400cm的深度，Rb含量升高而Sr含量降低，87Sr/86Sr比值呈现整体增大的趋势。可提取态的Rb，Sr含量和87Sr/86Sr比值在大概400cm的深度之下，变化波动较大，且持续增大或减小的规律性不明显，在400cm以上，剖面的可提取态Rb，Sr含量和Sr同位素地球化学特征规律性变化更明显，主要原因可能是该层位达到了一定的风化阶段，二者主要以可提取态赋存有关。 山脊中部的两个土壤剖面与山脚下的JLN-S1剖面相同层位样品的87Sr/86Sr比值一致，山脊顶部JLN-S4剖面则明显低于向下的三个剖面。剖面附近溪流样品的Sr含量为3.01μg/L和4.03μg/L，略低于雨水样品4.38μg/L，溪流样品87Sr/86Sr比值为0.71800和0.71813，与所研究剖面120cm以内深度的可交换态87Sr/86Sr比值基本一致，高于雨水样品的0.70886。剖面样品的可交换态87Sr/86Sr比值(0.71063～0.72635)和风化剖面全样的87Sr/86Sr比值范围(0.72589～0.76137)分别低于和高于基岩和风化前缘样品(0.73106～0.73501)。 研究剖面全样和可提取态Rb，Sr含量及Sr同位素特征对该花岗岩风化剖面序列的指示意义主要在于:全样和可提取态87Sr/86Sr比值随深度变化，87Sr/86Sr-Ca/Sr，87Sr/86Sr-Rb/Sr等指标的分析将完整的风化剖面JLN-S1大致分为三个阶段，400cm以下为斜长石风化主导的阶段，400cm向上到大概100cm的深度，为钾长石主导风化并伴随有成土过程中的各种吸附解吸，络合等复杂作用，100cm以上，淋失迁移为主要剖面中影响Sr同位素地球化学特征的主要过程。山脊中部的土壤剖面与JLN-S1风化剖面100cm以内深度的样品基本经历相似的过程和阶段，接受了一定的山脊上部迁移物质的累积，山脊顶部的JLN-S4剖面与其他三个剖面经历过程有所不同，风化程度最强。 剖面样品全样，提取态样品和相关水样的Sr含量与87Sr/86Sr比值的变化关系等显示出溪流样品对剖面风化释放物质的继承性。在整体上也显示出风化过程中Sr的释放，迁移和累积特征。 (6)所研究剖面Li同位素地球化学特征的探讨，在元素和Sr同位素地球化学研究的基础上，对花岗岩风化过程具有进一步的指示意义: 基岩样品的Li含量为38.58μg/g和34.22μg/g，风化前缘样品Li含量为12.69μg/g和16.00μg/g。JLN-S1剖面全样的Li含量变化整体上分为三个变化阶段:400cm的深度以下，400～200cm，200cm以上三个阶段。在前两个阶段Li含量由下而上都呈现逐渐减小的趋势，大概在200cm的深度，全样Li含量迅速降低至6.95μg/g，而后向剖面表层，Li含量呈现整体升高的大趋势。山脊上的三个土壤剖面序列JLN-S2，S3，S4全样Li含量分别在3.8～17.85μg/g，1.43～8.03μg/g和3.84～15.03μg/g的范围内，JLN-S2和S4位于较为一致的分布范围，JLN-S3则小于这两个剖面，山脊上的三个剖面都由表层向下，呈现整体降低的趋势，和山脚下的JLN-S1剖面在相同层位的变化特征较为一致，但整体Li含量小于JLN-S1剖面。 可交换态Li含量在剖面中，特别是在300cm以下的层位中相对变化较大，其发生变化的层位与全样有所不同。650cm和300cm是发生趋势变化的关键层位，由底部样品向上到650cm左右的样品中，由0.11μg/g.soil增大到0.15μg/g.soil，随后降低到400cm左右的0.04μg/g.soil，而后向上再次开始增大，在300～340cm的层位，达到0.07～0.08μg/g.soil，300cm向上，样品可提取态Li含量基本维持在0.01～0.02μg/g.soil之间，基本上可忽略可提取态Li的存在。 JLN-S1剖面中可交换态Li含量占到全样Li含量的百分比整体较低，仅为0.03～1.06％之间，100～120cm以下的剖面样品，其变化趋势基本上受可交换态Li含量的控制，大约在650cm左右的深度，为最高值，达到1.03％左右。 所研究的风化和土壤剖面序列全样δ7Li值基本上在低于基岩的范围内演化，随风化程度的变化，明显呈现两大阶段的变化趋势:当CIA值在57.77到74.56之间变化时，样品的δ7Li值随CIA值的增大，由-14.92‰。增至0.66‰，当CIA值大于75时，δ7Li值基本上分布在-4.74～3.62‰之间，与风化程度的增大没有呈现明显的规律性。δ7Li值随剖面深度的变化与CIA值对应的深度基本一致。 三个溪流水样品的Li含量分别为0.53μg/L，0.37μg/L和0.45μg/L，δ7Li值分别为11.35‰，12.94‰和8.99‰，雨水的Li含量为0.2μg/L，δ7Li值为7.68‰。 所研究剖面的Li同位素地球化学特征表明，在花岗岩风化初期，Li元素被大量淋失，在风化前缘阶段，就有大约50％的Li被淋失，结合溪流水样的Li同位素组成分析，认为岩石风化早期由岩石中释放出来的Li同位素组成偏高，可能与黑云母，角闪石等Li含量较高且抗风化能力较弱的矿物在岩石风化初期对Li的释放有关。随着风化程度的增高，JLN-S1剖面400cm以下的层位中，剖面全样的Li含量逐渐减小，δ7Li值逐渐升高，这一阶段主要受到的是斜长石风化作用的主导，在400cm以上的层位，Li含量和同位素组成变化复杂，主要受到钾长石风化，矿物表面吸附解析等多种因素的共同作用影响。