非晶态Cu-ZnO-Al2O3/HMCM-22催化剂上二氧化碳加氢一步法合成二甲醚的研究

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dqylovezf1314
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由于近年来温室效应越来越严重,二氧化碳的应用受到关注。而二甲醚作为新型替代燃料广泛被接受,目前研究最广泛的就是二氧化碳加氢一步制备二甲醚。此研究既解决了温室效应,又能解决能源不足。对我们未来的生活很有着重要意义。  本文对二氧化碳加氢一步法制备二甲醚的催化剂进行了研究。采用共沉淀沉积法制备合成催化剂部分,并用机械混合法将制备好的合成催化剂与脱水催化剂HMCM-22按照一定的比例进行混合,最后在流动固定床反应装置测试其反应活性。  本文采用化学还原法制备非晶态的催化剂,改变铜含量、HMCM-22含量制备不同的催化剂,对其反应活性进行比较得出最佳比例。然后对其制备方法进行改善,得出反应活性更好的催化剂,在对其铜含量、HMCM-22含量进行调整,得出更佳的比例。实验结果表明:采用后添加分子筛的方法制备的非晶态催化剂具有较好的活性,在反应温度为513 K、反应压力为3 MPa、1000 h-1空速下非晶态催化剂Cu-ZnO-Al2O3/HMCM-22二氧化碳转化率最高达到53.04%,二甲醚选择最高性达到70.7%。  在上述催化剂Cu-ZnO-Al2O3/HMCM-22中添加2%(合成催化剂中的质量分数)的氧化锆、氧化镧和氧化铈进行改性,结果表明,添加助剂后催化剂表面酸性增强,反应活性均有不同程度的提高,其中添加CeO2的效果最好。反应4h后,二氧化碳转化率达到58.01%,二甲醚选择性达到68.32%。对反应后的催化剂XRD分析表明,催化剂表面的Cu发生晶化和聚集现象。
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