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当今经济的高速发展对能源供应提出越来越大的挑战，能源供应的多元化发展已成为主流，其中核电的比例大致占到全部能源供应的20％。但经济发展和能源开发的又会带来严峻的环境问题，忽略环境问题的经济发展无异于竭泽而渔。新兴环境处理技术—光催化，其对环境污染物的无害化处理已被加以运用和广泛关注。含铀酰的化合物体系由于其对有机分子高效率的光催化降解以及在可见光波段的高吸收和响应，因而被认为是一种真正意义上的可见光光催化剂，颇具运用潜力。该类光催化剂在光化学过程中生成的五价态铀化合物对和乏燃料的后处理具有重要意义。因此对该类含铀酰的化合物体系展开光化学研究显然是一举两得，具有科学和适用意义。
本文在计算材料学和计算化学成熟发展的基础上，选择了铀酰-分子筛体系与甲醇分子作为研究对象，理论预测其微观结构、光谱性质以及激发态电子结构和几何结构，并从理论上揭示激发态铀酰具有强氧化性的根源。在完成铀酰与分子筛缺陷的微观成键研究的基础上，理论计算研究并揭示了铀酰-分子筛光催化剂催化氧化甲醇的反应机理，并首次提出该类光催化反应的循环机理和反应模型。
本文在已有的实验文献调查的基础上，考虑标量相对论矫正，采用PBE泛函和B3LYP杂化泛函从原子和分子水平上计算预测了铀酰离子与分子筛内缺陷的结合方式，如配位成键和静电结合，并给出了铀酰离予与载体分子筛的微观分子模型UO2(SiT)2(H2O)3。在完成该光催化剂结构预测的基础上，考虑旋-轨耦合(spin-orbitcoupling)相对论矫正，采用含时密度泛函理论和统计平均势(SOAP)计算预测了该光催化剂的紫外-可见光光谱，分析其不同激发态下的电子跃迁信息和特定激发态下电子结构和几何结构。该计算预测工作对从分子水平上了解铀酰-分子筛光催化剂的性质和结构之间的关系具有重要的意义。
本文在已完成的铀酰-分子筛光催化材料结构研究的基础上，考虑相对论矫正，采用密度泛函理论和含时密度泛函理论在分子水平上探究了铀酰-分子筛体系光催化氧化甲醇降解的机理，包含电子激发、反应活化能预测、反应能预测、催化剂再生以及反应中间体。本文的研究工作首次从理论上解释了铀酰光催化的机理，并在分子水平上提出了该类光催化反应分子模型。