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飞秒激光由于具有超短的脉冲宽度和超高的峰值功率，已经成为测量和操控分子超快动力学的重要工具。随着实验技术的发展和实验手段的丰富，越来越多实验证据表明飞秒强激光场下，分子内层轨道电子对隧道电离的贡献不可忽略，因此要对分子轨道进行精确成像，需要将不同轨道电子对隧道电离贡献区分开来。本论文通过对分子隧道电离产生的分子离子的电子态进行探测，成功地将不同轨道电子对分子隧道电离贡献区分开来，为基于分子隧道电离的分子轨道精确成像打下基础。论文分为以下几个部分: 第一部分首先简单介绍飞秒激光的原理以及飞秒激光和分子相互作用的物理机制;随后介绍基于隧道电离的分子轨道成像的主要方法以及区分内层轨道电子对分子隧道电离贡献的实验手段;最后结合我们发展的荧光光谱方法，介绍通过测量分子隧道电离产生的电子激发态分子离子的荧光发射，获得内层轨道电子对分子隧道电离的贡献。 第二部分是论文的主体，首先系统地测量了N2、 CO、CO2等分子在飞秒强激光作用下的荧光光谱，通过对光谱进行标定，发现这些荧光均来自于分子离子的电子激发态到电子基态的跃迁。通过对不同激光参数下分子离子荧光光谱的比较，证实了上述电子激发态分子离子是内层轨道电子直接隧道电离产生的，明确了分子内层轨道电子对隧道电离的贡献。接着测量了各分子离子激发态的寿命以及荧光强度随气压的变化，并和不同实验手段产生的电子激发态分子离子的结果做了比较，得到上述离子的电子激发态寿命。最后对荧光方法在分子内层轨道成像的应用做了一些讨论和展望。 第三部分是论文的结束语，并对下一步工作做了一些展望。