论文部分内容阅读
催化加氢反应是绿色合成反应中最有效的方法之一,大多数加氢催化剂目前仍然是贵金属催化剂,但由于贵金属催化剂的价格较高,限制了其在工业中的应用,因此,寻找具有高活性和低成本的加氢催化剂具有非常重要的理论和实际应用价值。非晶态合金催化剂由于在加氢反应中显示出比其相应的晶态催化剂更高的催化活性和选择性,近些年来已成为研究的热点。本文利用化学还原法制备了Ni-B非晶态合金及一系列助剂改性的Ni-B非晶态合金,并将其用于二苯酮选择性加氢制备二苯甲醇的反应中。依据气质联机结果,推测了二苯酮加氢反应机理。实验结果表明,镧的添加可以使催化剂的粒径变小从而提供更多的活性中心,但是会导致催化剂表面发生团聚,影响催化剂的比表面积,并造成一些活性中心被覆盖。在制备过程中引入超声可以减弱催化剂的团聚,使催化剂表面更加均匀,超声条件下制备的Ni-La-B催化剂在反应中具有很高的活性,这是镧的添加和超声协同作用的结果。在此催化剂作用下,在最佳条件下二苯酮的转化率99.8%,二苯甲醇的选择性90.0%。由于载体能够增大催化剂的比表面积、改善催化剂的机械强度和热稳定性、提供活性中心、并能与催化剂活性组分发生化学作用改善催化剂性能,我们制备了一系列不同载体的Ni-B非晶态合金催化剂,并在制备过程中引入了超声,研究了其在二苯酮加氢反应中的催化性能。发现SiO2和γ-Al2O3负载的非晶体合金的催化加氢效果最好,通过BET, XRD, SEM, XPS, NH3-TPD和H2-TPD等表征手段,系统研究并阐述了上述两种载体的物理化学性质对催化剂的活性和稳定性的影响。