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钛硅分子筛(TS-1)催化丙烯/H2O2环氧化反应具有以下的几个优点:反应条件温和、反应迅速高效,对环氧丙烷的选择率高,过程清洁无污染.本文研究以新型高效并且工业化生产的钛硅分子筛(TS-1)为催化剂,稀双氧水为氧化剂,甲醇作为溶剂在温和的条件下生产环氧丙烷的工艺,为该工艺的进一步开发研究提供技术支持.本文着重在以下几个方面进行了深入地研究.
一、考察不同溶剂、反应温度、反应压力、搅拌速度以及催化剂含量对丙烯环氧化反应的影响.实验结果表明,甲醇是丙烯环氧化反应的最佳溶剂,较优的操作条件为:温度30-50℃,反应压力0.30MPa(表压),催化剂浓度为0.73％(wt).正交实验发现,催化剂浓度对丙烯环氧化反应的结果影响最大,反应温度次之,而反应压力和搅拌速度对反应结果的影响不明显.
二、在大量实验数据的基础上得到了催化剂浓度为0.35-0.88％的丙烯环氧化反应动力学方程以及环氧丙烷醚化副反应动力学方程.在得到丙烯环氧化反应、PO副反应的动力学方程和双氧水的物料衡算式的基础上,用MATLAB软件模拟了丙烯环氧化反应,结果表明模拟计算值与实验值之间的误差不超过10％.
三、本文还创新性的提出了振荡操作在丙烯环氧化反应中的应用,实验结果表明,振荡操作不仅能提高双氧水的转化率,而且还能提高该过程环氧丙烷的选择率.此外,本文还对振荡操作进行了模型化假设,用MATLAB编程模拟计算反应结果,用PROII模拟减压闪蒸过程,结果表明,模拟值和实验值有较好的一致性,这也进一步证实了所得动力学方程的可靠性.