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石墨相氮化碳材料(g-C3N4),由于其廉价易得、结构稳定、对可见光响应和生物相容性良好等特点,在光催化制氢、CO2还原、有机合成、环境治理方面具有极大的应用前景。最近,非金属元素掺杂的g-C3N4实现了对水体中U(Ⅵ)的光催化还原,使g-C3N4在放射性废水处理领域展现出了极大的应用前景。但是,(1)g-C3N4固有的电子传输性能差,使其产生的光生电子-空穴容易复合,降低对光量子的利用率;(2)U(Ⅵ)在g-C3N4上的光催化还原去除性能和影响机理还未被系统的研究。因此有必要开发新一代的绿色高效光催化剂,实现对U(Ⅵ)的高效光催化还原;同时,揭示各实验因素对光催化还原过程的影响,为g-C3N4在含铀废水处理领域提供理论和实践指导。本论文通过不同的合成策略调控g-C3N4的电子结构,增强光生电荷在g-C3N4内的高效传输,促进U(Ⅵ)在光催化剂表面的吸附、活化和还原过程,提高了g-C3N4对U(Ⅵ)高效可见光光催化还原去除性能。并结合材料表征和实验结果,揭示影响U(Ⅵ)在光催化剂表面还原的主要因素。主要工作包括:(1)前驱体对g-C3N4形貌、电子结构和光催化还原U(Ⅵ)性能的影响。对比研究了不同含氮前驱体合成的g-C3N4物理形貌和电子结构的差异,建立起含氮前驱体选择与U(Ⅵ)还原性能之间的相互关系。结果表明,选用尿素作为前驱体时,得益于更大的比表面积、更负的导带电位、更高效的电荷传输分离性能,所合成的g-C3N4对U(Ⅵ)的光催化还原去除性能更佳。(2)多组分串联焙烧合成g-C3N4及其对U(Ⅵ)的光催化还原性能研究。以硫脲合成的g-C3N4(TB)作为模板,与尿素混合二次焙烧,合成了一种具有中空网状结构的同质异型结(UTN)。分析了 pH、气氛、牺牲剂以及材料复合方式等因素对光催化还原性能的影响,最佳条件下,水体中约97%的U(Ⅵ)能在20 min内被可见光催化还原为U(Ⅳ)。同时,利用O2作为绿色的循环洗脱剂,可实现光催化剂的快速循环使用。该光催化剂绿色、廉价、无金属引入,在光催化处理含铀废水领域展现出极佳的应用前景。(3)g-C3N4@NCNCs光催化剂的构建及其光催化还原去除U(Ⅵ)性能研究。通过气相沉积法(CVD)合成一种由数层石墨烯构成的笼型氮掺杂碳,将其与g-C3N4复合,成功制备出CN@NCNCs复合光催化剂。通过二者间紧密的界面,g-C3N4上的光生电子能快速转移到N掺杂石墨烯更低的导带上,与石墨烯表面吸附的U(Ⅵ)发生还原作用;而留在g-C3N4上的光生空穴则会与牺牲剂反应,从而实现较高的光量子利用率和快速的U(Ⅵ)还原。将催化剂的添加量减少到0.5 g.L-1,光照80 min后,CN@NCNCs仍能高效还原水体中98%的U(Ⅵ)。