【摘 要】
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甲醇被认为是安全、价廉、易操作的储氢材料,它的来源不依赖于石油,是目前、也将是未来中小规模制氢的重要原料,在燃料电池中有重要应用。等离子体法甲醇制氢可不用催化剂,可
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甲醇被认为是安全、价廉、易操作的储氢材料,它的来源不依赖于石油,是目前、也将是未来中小规模制氢的重要原料,在燃料电池中有重要应用。等离子体法甲醇制氢可不用催化剂,可在很低环境温度、极短时间、较小反应空间内引发反应,生成氢气,是多变条件下小规模生产氢气的理想选择。本论文研究在电晕放电形式下甲醇分解制氢的反应特性,模拟甲醇分解的主反应过程和副反应过程,为设计等离子体甲醇制氢工艺提供理论基础。系统研究了正电晕放电甲醇分解反应产氢率和制氢速度的影响因素,进行了负电晕和正弦交流电晕的比较。得出的主要结论是:高浓度进料给出高的制氢速度和能量效率,停留时间在0.03 s左右可以达到最高的制氢速度;影响氢产率的是包含着停留时间、进料浓度、电功率等因素在内的比能密度,比能密度越高,氢产率越高。进一步考察了电极间隙、交流电波形和频率对氢产率的影响。对比国外文献,本论文设计的反应器制氢能效和能力远远大于国外报道的结果。实验研究发现,等离子体甲醇分解反应除生成氢气和一氧化碳外,还同时生成乙二醇,由此实验上实现了由甲醇偶联生成乙二醇的反应。在对实验结果解析和讨论的基础上,提出了模拟甲醇分解主反应和副反应的动力学模型。以甲醇分解的9个自由基焓值为基础,推测了甲醇等离子体分解出现的三个自由基反应初始状态。选取27个基团(包括自由基和分子)所涉及的115个基元反应作为甲醇分解过程中可能发生的反应,利用Matlab6.0模拟计算电晕放电条件下甲醇分解后主体自由基和边界层自由基随时间的变化规律。计算结果与实验结果相吻合。同时推导出边界层厚度与电源种类的关系。由模拟结果推测等离子体法从甲醇制备乙二醇工艺的设计要点是具有合适的电压降、波形为正弦的交流电源。根据实验结果和理论分析,提出喷泉模式,以等离子体反应体系中的自由基反应的存在可能性描述电子强度和等离子体化学反应机理的关系,为等离子体技术广泛应用奠定理论基础。
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