【摘 要】
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二氧化碳的大量排放带来了严重的全球性环境问题,对其进行资源化利用一直都是研究者关注的焦点。从二氧化碳出发合成碳酸二乙酯(DEC)工艺路线的研究不仅可得到高附加值的化工
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二氧化碳的大量排放带来了严重的全球性环境问题,对其进行资源化利用一直都是研究者关注的焦点。从二氧化碳出发合成碳酸二乙酯(DEC)工艺路线的研究不仅可得到高附加值的化工产品,而且将二氧化碳作为一种可循环利用的碳资源,对改善生态环境也具有重要意义。本文对铈锆复合氧化物(CexZr1-xO2)及氧化铈(CeO2)催化二氧化碳和乙醇直接合成碳酸二乙酯进行了研究。CexZr1-xO2(x=0.07)和CeO2对CO2和乙醇直接合成DEC均具有较好的催化活性。催化剂前驱体选用氧氯化锆和硝酸铈,采用共沉淀同步加料的方式制备催化剂,催化剂的焙烧温度为800℃。反应条件为CO2和乙醇的进料量分别为238mmol和168mmol,0.1g Ce0.07Zr0.93O2催化剂或0.5g CeO2催化剂,反应温度140℃,反应2h后可分别得到0.29mmol和0.4mmol产物DEC,选择性可达到95%,同时伴随微量副产物乙醛和1,1-二乙氧基乙烷的生成。Zr掺入CeO2的立方萤石结构,可以提高催化剂的高温稳定性和抗烧结能力,增大催化剂的比表面积。CexZr1-xO2催化剂在x=0.5时,催化剂结构最稳定,粒径最小。CexZr1-xO2催化剂在x不同取值下具有不同的晶形结构,利用XRD谱图进行分析可以得到:x<0.15时为四方相与少量单斜相;0.15≤x≤0.8时为稳定的立方相并带有少量改变;x>0.8时为立方相。CexZr1-xO2催化剂对CO2和乙醇直接合成DEC的反应活性取决于催化剂的晶形结构和表面酸碱性。当0.15≤x≤0.8时,催化剂晶形结构中的亚稳态四方相使催化剂表面具有强酸碱中心而降低反应活性。两性偏酸的CeO2催化活性要好于两性偏碱的Ce0.07Zr0.93O2催化剂。
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