臭氧超声联用降解染料活性黄84及硝基甲苯的研究

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本论文选取硝基苯类物质(对硝基甲苯、间硝基甲苯)和染料活性黄84作为目标反应物,研究各个反应条件(pH、初始浓度、温度、臭氧投量、超声密度)对臭氧超声(US/O3)技术在水溶液中降解效率的影响,以及探寻可能的降解机理。对硝基甲苯(PNT)和间硝基甲苯(MNT)降解实验中,两种物质的降解规律符合拟一级反应动力学。pH=10.0时,US/O3氧化体系达到最大的降解效率。初始浓度的降低反使降解效率的提高。温度和臭氧投量对整个降解效率的提高存在促进作用。单独臭氧(O3)、单独超声(US)和US/O3各自体系中PNT溶液总有机碳(TOC)去除率分别为68%、8%和85%,而MNT溶液TOC去除率则分别为41%、9%和56%。可以看出,US/O3氧化体系在去除TOC方面,比单独O3或单独US更为有效。本论文对MNT反应混合液毒性随US/O3反应时间和相应降解中间产物的变化趋势进行研究,表明US/O3技术在去除TOC的同时能有效降低MNT混合液的毒性。同时,根据气相色谱/质谱联用(GC/MS)测定的反应中间产物,本实验还提出了对硝基甲苯和间硝基甲苯的可能降解途径。本论文对活性黄84(RY84)在US/O3氧化体系反应条件的影响规律和矿化机理进行研究。在单独O3、单独US和US/O3体系中,去除TOC的拟一级降解反应速率常数分别为7.3×10-3min-1、9.0×10-4min-1和1.8×10-2min-1,说明US/O3氧化体系有着比单独O3或单独US更好的降解效率。在溶液pH=10.0、臭氧投量为4.5g/L、超声密度为1 76W/L以及RY84溶液初始浓度为100mg/L时,整个系统的矿化效果达到最优值。结合在反应过程中的各种小分子有机酸和无机离子(草酸、甲酸、醋酸、NO3-、NO2-、NH4+、Cl-和SO42-)离子色谱(IC)定量测定和其它有机中间产物的GC/MS测定结果,提出了RY84降解的可能性机理。
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