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铀尾矿坝中放射性元素与典型重金属污染物会随着雨水冲刷、土壤渗透、风力等作用到周边水稻土壤环境中,通过土壤-水稻系统进入人体并富集,从而对身体健康造成危害。本研究以中国南方某铀尾矿坝周边2 km范围内的稻田为研究样区,运用大样本量采集和实验室分析相结合的方法,依据水稻土中放射性元素和典型重金属元素总量和化学形态含量,对水稻土放射性元素和典型重金属的污染特征、时空分布趋势、环境风险和生物有效性进行了系统的研究,对水稻土-水稻根-水稻秆-水稻米系统放射性元素和典型重金属的迁移规律、复合污染内在联系以及影响因素进行分析和总结。主要研究结果包括:(1)基于水稻土放射性元素与典型重金属含量,以单因子污染指数、内梅罗综合污染指数和引入U元素的潜在生态风险指数对土壤环境进行系统评估,并研究其时空分布趋势。距铀尾矿坝0-1 km(即第一区域)水稻土污染较重,生态风险高,Cd、As、Hg、U、Cu污染较重。1-2 km(即第二区域)水稻土污染程度较前一区域轻,生态风险仍然较高,Hg、As污染较重。时空分布趋势结果表明,距铀尾矿坝0-1 km范围,100-200 m污染程度较高,随后距铀尾矿坝越远,污染程度先减小后增大,在距铀尾矿坝800-900 m的海拔最低区域污染程度最重。距铀尾矿坝较远的1-2 km稻田与铀尾矿坝之间有山体阻隔,受铀尾矿坝活动影响较小。水稻土各元素污染水平随时间推移而降低,迁移速度随元素种类的不同而不同。(2)选取Tessier修正法和BCR改进法对不同粒径下水稻土各元素的化学形态进行提取,不同元素种类在不同粒径下的提取量不同。U、Cr、As、Cu、Zn、Hg各形态提取比例在两种方法下大致相同。无论是精密度还是准确度,BCR改进法效果均优于Tessier修正法。(3)通过BCR改进法对铀尾矿坝下游水稻土放射性元素与典型重金属的弱酸可提取态、可还原态、可氧化态和残余态四种赋存形态进行研究,发现U、Pb、Cu、Zn主要以弱酸可提取态和残余态存在,Cd、As、Hg四种形态占比均匀,Cr主要以残余态存在。距离铀尾矿坝越远,U、Pb含量越低;Cu、Zn在第一区域内各形态含量和总量升高,在第二区域各形态含量和总量下降;Cd弱酸可提取态含量升高;Hg各形态含量和总量下降;Cr残余态比例下降。生物有效性研究表明,各元素在水稻土壤→水稻根→水稻秆→水稻米系统含量逐级下降,U、Pb在水稻根部富集,Cu、Zn每级富集能力均较高;Cd、As在水稻根、秆部富集;Hg、Cr向水稻富集能力较低。相关性分析表明,土壤不同元素之间,不同形态之间,以及土壤与植物之间均存在多种相关性。结合稻米放射性元素和重金属元素的限值标准,Cd、Cr分别在两个位点含量超过国家规定的食品污染限值范围,可能对食用人群产生危害。此外,研究区土壤pH范围为4.18-5.34(对照区5.00),总体偏酸性,有利于元素残余态向非残余态转化,生物有效性升高,水稻土和水稻生态风险增加。