论文部分内容阅读
采用等体积浸渍法制备pt/γ-Al2O3、MnOx/y-Al2O3、Pt-MnOx/γ-Al2O3三系列催化剂，并在固定床反应器中评价了其二氯甲烷催化燃烧活性及稳定性。用TPR、XRD、NH3-TPD和ESR等手段表征将催化剂的活性与表面结构加以关联。
首先考察了HZSM-5、γ-Al2O3、SBA-15、SiO2、CeO2二氯甲烷催化燃烧的催化活性，其活性次序为HZSM-5＞7-Al2O3＞CeO2＞SBA-15＞SiO2，可见酸性载体的活性高于碱性载体，不具有酸性或碱性的载体最差。当负载pt后，催化剂的活性均有明显的提高，活性次序为1％Pt/y-Al2O3＞1％Pt/HZSM-5＞1％Pt/CeO2＞1％Pt/SBA-15＞1％Pt/SiO2，而Pt/γ-Al2O3催化剂活性随着Pt负载量增加而上升。中间产物一氯甲烷仅在含碱性载体负载的Pt催化剂上生成，并且氯甲烷的生成量随催化剂的活性的提高而增大。在SBA-15与SiO2上负载的pt催化剂上检测到三氯甲烷。Mn的加入能提高1％Pt/y-Al2O3的活性，但氯甲烷生成量增加较多。
论文还考察了反应条件对Pt催化剂活性和选择性的影响。在无氧的条件下，Pt/y-Al2O3、MnOx/?-Al2O3和1％Pt-MnOx/y-Al2O3上二氯甲烷均能发生氧化反应，同时氯甲烷的生成有所抑止。在反应气中添加水1％Pt-MnOx/γ-Al2O3以及1％Pt/HZSM-5活性下降，而1％Pt/SBA-15催化剂的活性却有所上升，而且三氯甲烷的生成量大为减少。