【摘 要】
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有机发光二极管由于其在高质量全彩色显示和固态照明应用中的优异性能而引起了人们的极大关注,其效率已可以与常规光源竞争,但却存在高亮度水平下发生效率滚降的问题,这个现象的存在阻碍了OLED的进一步发展与突破。红、绿、蓝三原色器件是OLED全彩色显示的基本条件,但目前蓝光器件的发展依然滞后。由于磷光器件的成本较高,稳定性较差且寿命较短,人们把目光转向了材料易于合成、光色稳定的荧光器件。因此本文深入探究了
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有机发光二极管由于其在高质量全彩色显示和固态照明应用中的优异性能而引起了人们的极大关注,其效率已可以与常规光源竞争,但却存在高亮度水平下发生效率滚降的问题,这个现象的存在阻碍了OLED的进一步发展与突破。红、绿、蓝三原色器件是OLED全彩色显示的基本条件,但目前蓝光器件的发展依然滞后。由于磷光器件的成本较高,稳定性较差且寿命较短,人们把目光转向了材料易于合成、光色稳定的荧光器件。因此本文深入探究了蓝色荧光有机发光二极管中的效率滚降物理机理。效率滚降是许多物理过程综合作用下的结果,而本实验中证明激子-电荷相互作用是主要淬灭机制,故本论文从流动电荷对激子的淬灭作用和静止电荷对激子的淬灭作用两个角度,针对OLED效率滚降现象中的激子动力学过程进行研究与分析。本论文的主要研究内容如下:(1)第一章主要阐述了有机发光二极管的发展历程、现存问题以及相关的基本理论,包括OLED的发光原理、激子退激的几种方式、器件基本结构、各功能层用途等。此外,还介绍了激子-电荷相互作用的几种方式,并分析了每种方式对器件发光效率的影响。最后阐述了本论文的立题思路及研究意义。效率滚降问题是OLED发展路途上的一大瓶颈,本文从更有商业化发展前景的蓝色荧光OLED入手,研究效率滚降现象中暗藏的物理机制。(2)第二章详细介绍了样品具体制备过程以及测量方式。其中包括各功能层有机材料的选择、实验前期准备、器件的制备与封装以及稳态测量与瞬态测量两种测量方式。(3)第三章主要研究了单极器件的光致发光响应在电子电流和空穴电流作用下的变化,即模拟激子与流动电荷的相互作用。首先通过实验排除了激子-激子湮灭与电场导致的激子离解对本实验的影响,证明荧光器件中效率滚降的主要淬灭过程是激子-电荷相互作用。再阐述了单极器件的结构设计:本实验中通过选择不同材料作为功能层形成适当的能级结构,制备了单极电子器件和单极空穴器件,如此可以独立研究电子、空穴与激子的相互作用。实验上对器件进行光致激发产生激子,模拟真实器件内传输电荷对激子的湮灭效应。并从稳态和瞬态两个角度分析了测量结果,发现移动电荷密度更低的空穴对激子的淬灭作用反而更强。通过对发光层的能级结构以及载流子迁移率的分析可知,客体分子俘获空穴增添了额外的载流子密度,缩短了激子-电荷间距,促进了激子-空穴相互作用的发生。这表明激子主要是被静止电荷所湮灭。(4)第四章主要对激子与静止电荷之间的相互作用做了进一步的探究。实验中在器件的ITO衬底上旋涂一层PMMA绝缘层,这层绝缘介质可以帮助器件形成一个电容器结构。向器件施加正(负)向偏压,则可以使空穴或电子在发光层的一侧积累,为静止电荷与激子发生相互作用创造有利条件。通过光致发光方式在发光层产生激子,采用稳态与瞬态两种测量手段观测电荷对激子的淬灭情况。实验结果进一步证明激子可被静止电荷淬灭,且静止空穴对激子的淬灭作用高于静止电子。后续分析了静止电荷与激子发生相互作用的微观物理过程:其中界面电荷将积累在发光层的空穴注入侧或电子注入侧,与发光区域形成重叠区,激子-电荷相互作用在此区域发生;而束缚电荷则通过陷阱辅助非辐射复合方式影响着发光层中的载流子平衡与激子有效辐射效率,最终产生发光损耗,降低器件的发光效率与整体性能。(5)第五章主要对基于mCBP:DPAVBi掺杂系统作为蓝色荧光发射层的高效有机发光二极管器件的制备进行了阐述,同时研究了不同掺杂浓度与激子-电荷相互作用的关系,并且详细阐释了电流效率随掺杂浓度变化的原因。发现通过改变掺杂浓度可调控发光层中激子的产生与失活,因为客体分子中电荷俘获情况的改变可以平衡与减缓积累电荷和俘获电荷对激子的淬灭。最终制得了高效的蓝色有机荧光OLED,最佳掺杂浓度为10 wt.%,发光强度最大值为58900 cd/m~2,电流效率最高可至11.75 cd/A,最优化外量子效率为4.7%。并为解决效率滚降问题提供了调控EML中电荷俘获情况与发光区域的新视角。(6)第六章总结了本论文所阐述的主要工作,并进行了相应的展望。
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