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硝酸盐气溶胶是人为气溶胶的重要成分之一。随着我国国民经济的快速发展,硝酸盐气溶胶的前体物氮氧化物的排放量不断增加,硝酸盐气溶胶在大气环境和气候变化方面的重要性也日渐突出。本文将区域气候模式(RegCM3)与对流层大气化学模式(TACM)耦合,建立了区域气候化学模式系统(RegCCMS),使用该模式系统对中国地区人为硝酸盐气溶胶的时空分布以及直接、间接气候效应进行了数值模拟研究。主要研究内容包括:
⑴对无机气溶胶热力学平衡模式ISORROPIA进行敏感性试验,研究初始总硫酸盐(S042-)、初始总硝酸盐(NO3-)、初始总铵盐(NH4+)、温度及相对湿度等因子对硝酸盐气溶胶形成的影响。然后将ISORROPIA和气相化学模式连接,进一步开展敏感性试验。结果表明,初始NOX浓度、初始SO2浓度、初始NH3浓度、温度、相对湿度、太阳高度角、反应时间等,都是影响气态硝酸浓度以及平衡后的硝酸盐浓度的因子,其中初始NOX浓度、初始NH3浓度、温度、相对湿度、太阳高度角这几个因子对硝酸盐浓度的影响尤为明显,而SO2对硝酸盐生成的影响则较弱。另外除了SO2浓度变化引起的硝酸盐浓度变化是线性的外,其他影响因子与硝酸盐浓度的关系都是非线性的。
⑵利用查表法对ISORROPIA进行简化,对温度、相对湿度、初始总SO42-、初始总NO3-、初始总NH4+等5个影响因子分档,建立各种组合情况下硫酸盐、硝酸盐等物种平衡浓度的查算表。分别在箱模式和区域气候化学模式系统中对查表法的模拟效果进行检验。结果表明,查表法既能显著缩短计算时间,又能与直接耦合热力学平衡模式方法保持很好的一致性,在硝酸盐气溶胶气候效应研究方面具有很好的应用前景。
⑶以在线形式将对流层大气化学模式与区域气候模式耦合,构建了一个双向反馈的区域气候化学模式系统。利用此模式系统模拟2002年12月至2003年11月中国地区硝酸盐气溶胶的时空分布。结果显示,中国地区硝酸盐气溶胶主要集中在河南、山东、河北等地,四川盆地的浓度值也比较高,年均值最大在16μg/m3以上,这与我国的工业活动与经济活动集中的地区还是比较一致的。硝酸盐浓度的季节变化也显现了四季分明的特点:春季和冬季的浓度较高,而夏季受气温、降水和季风的共同影响浓度最低。
⑷硝酸盐气溶胶在对流层顶的直接辐射强迫的年均值为-0.99W/m2,局部地区达到-3W/m2。直接辐射强迫的分布与气溶胶的浓度分布有较明显的对应关系,此外还与云量、地表反照率等因子有关。硝酸盐气溶胶的直接效应造成中国区域年均地表气温降低0.04K和年均降水减少0.05mm/day,春季降温最明显,夏季降温最弱。降水则是夏季减少最明显,秋冬季减少较不显著。
⑸在比较了4种云滴数浓度参数化方案后,选择Ghan方案进行硝酸盐气溶胶第一间接效应的模拟。结果显示,硝酸盐气溶胶在对流层顶的第一间接辐射强迫的年均值为-2.42W/m2,局部地区达到-6W/m2。间接辐射强迫的分布除与气溶胶的浓度分布有对应关系外,云量等因子对其也有明显影响。硝酸盐气溶胶的第一间接效应造成中国区域年均地表气温降低0.12K和年均降水减少0.1mm/day,夏季气温下降和降水减少最明显,春季次之,秋冬季较弱。
⑹比较4种降水转化率参数化方案在硝酸盐气溶胶区域气候效应模拟中的效果,结果显示不同参数化方案有较大差异。选择BH94方案进行硝酸盐气溶胶第二间接效应的模拟。结果显示,硝酸盐气溶胶的第二间接效应总体上引起中国地区云量增加,太阳辐射减少,地面气温和比湿下降,降水减少。中国区域年均地表气温降低0.36K和年均降水减少0.37mm/day,其中非对流性降水减少0.28mm/day。夏季气温下降和降水减少最明显。第二间接效应明显强于直接和第一间接效应。
⑺同时考虑硝酸盐气溶胶的直接、第一间接、第二间接效应,得到硝酸盐气溶胶的综合气候效应的模拟结果。硝酸盐气溶胶在对流层顶的综合辐射强迫的年均值为-2.76W/m2。硝酸盐气溶胶的综合气候效应引起中国区域年均地表气温降低0.45K和年均降水减少0.45mm/day,其中非对流性降水减少0.31mm/day。夏季气温下降和降水减少最明显。受海陆温差减小影响,夏季风也有明显减弱。考虑综合效应得到的气温和降水变化会小于分别单独考虑每种气候效应再累加得到的气温和降水变化。研究结果表明,硝酸盐气溶胶作为人为气溶胶的重要组成部分,其对区域气候的影响是不容忽视的。