聚己内酯基绿色材料的共混与复合改性

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随着社会进程的不断深化,人们愈发认识到可持续发展理念的重要性,生物可降解高分子受到越多研究者的热捧。聚己内酯(PCL)因其具有良好的生物相容性、流变性能和溶解性,已经广泛应用于人们的生产生活中。然而PCL的慢降解速度,差的润湿性和力学性能,低细胞粘附性等劣势极大的限制了其在绿色材料制备方面更广阔的应用前景。由此研究者们提出了基于聚己内酯绿色材料的两种制备方法:纳米粒子复合和聚合物共混改性。选取自然界储量丰富且有着较高强度和模量的纤维素纳米纤维(CNF),对PCL进行增强改性,是一种不错的考量。由于CNF在PCL基体中易团聚,使用硅烷偶联剂对CNF表面改性处理,以增强材料界面结合,达到更好的增强效果。还有部分学者把目光投向了聚乳酸(PLA),PLA是一种强度较高的生物可降解聚合物,可以在不破坏PCL的生物可降解性前提下,提高材料的力学性能。本文选取PLA对PCL进行共混修饰改性,采用两种不同的处理方法对PCL/PLA共混物进行改性,以改善PLA与PCL相容性,增强界面连接强度。一种是使用甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA),在引发剂作用下,分别与PLA、PCL分子链端基发生接枝反应,再将接枝产物与PCL/PLA共混物共混。另一种是直接对PCL和PLA进行反应挤出,再与PCL/PLA共混物熔融共混。本论文主要基于聚己内酯共混和复合改性制备绿色材料,并对绿色材料进行性能测试与分析,主要研究内容如下:(1)由熔融加工制备得到PCL/CNF复合材料,PCL基体中CNF的分散情况可通过SEM断面观察得到。使用极性不同的硅烷偶联剂对CNF进行偶联改性,研究了PCL/CNF纳米复合材料的流变性能、热性能和力学性能。结果表明,不同表面处理改性的CNF都增强了 CNF与PCL基体的亲和力,增强了两者的界面结合作用,对PCL基体具有良好的增强作用。其中正辛基三乙氧基硅烷(OTES)偶联改性的CNF在PCL基体中分散最好,PCL的结晶温度提高最多,增强效果也最佳。(2)通过熔融共混法制备PCL/PLA混合材料,由SEM断面形貌观察到在PCL基体中PLA以球形液滴形式存在,再结合界面张力测试结果,发现PCL/PLA共混材料为两相不相容体系。相比于纯PLA和PCL,PCL/PLA共混物显示出不一样的流变学响应,共混物在低频区具有更高的储能模量。PLA的加入使得PCL的强度和模量明显提高,塑性有所下降。反应接枝物PCL-g-GMA(GPCL)和PLA-g-GMA(GPLA)的加入,都使分散相PLA尺寸减小,材料强度进一步提高,其中GPLA对PCL增强效果更佳。(3)通过熔融制备PCL和PLA的反应性挤出物(Blend),再将Blend添加到PCL/PLA共混物中,通过共混物表面形貌的观察以及结晶性能、流变性能和力学性能等的表征测试,发现不同含量Blend的掺入,都降低了分散相尺寸,其中10 phr Blend对共混材料分散相PLA粒径贡献最大。力学拉伸测试结果也说明Blend的添加导致共混材料的屈服强度得到提高,添加10 phr Blend的共混物强度和模量最大。相比于PCL/PLA共混材料,PCL/PLA/Blend三元共混物纤维回缩测得的界面张力具有更低的数值,说明反应挤出物起到了热力学增容作用。
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