β-环糊精金属有机骨架的绿色合成及对槲皮素和大黄素的载药研究

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β-环糊精(简称β-CD)是超分子化学第二代高分子有机化合物,具有内疏水、外亲水的特殊结构,它可以通过疏水作用力、范德华力、氢键等与许多客体分子形成包合物来改善客体分子的性质。目前,在各个领域都有重要应用。但是天然的CD也存在一些缺陷。因此,为了拓宽β-环糊精的应用范围,对环糊精的化学修饰非常有必要。近年来,经过单修饰和桥联修饰的β-环糊精衍生物的研究发展迅速,这些衍生物的物理化学性质也都得到了相应改善,然而,关于环糊精金属-有机骨架材料的研究很少。因其高比表面积、可调的孔径、易于功能化等优势已引起研究者们的青睐,并被广泛应用于气体吸附、清洁气体燃料的储存、分离分析、催化、药物载体等方面等诸多领域。因此,本文的主要研究内容是制备两种新型环糊精金属有机骨架材料(CD-MOFs),并以K-CD-MOFs为载体进一步研究其对槲皮素和大黄素的载药吸附行为。本论文主要的研究内容如下:1.介绍了β-环糊精及其衍生物的的结构和性质,对金属有机骨架材料性质、种类、合成方法、应用领域方面进行概述,最后提出了本课题的主要研究内容。2.采用蒸气扩散法合成了两种新型的环糊精金属有机骨架材料(K-CD-MOFs、Na-CD-MOFs),利用X射线单晶衍射仪解析出了其结构,通过红外光谱、X射线粉末衍射、扫描电镜、热重分析等表征合成的材料。实验结果表明,这两种晶体材料合成成功,可用于接下来的载药探究。3.利用浸渍法制备QU/K-CD-MOFs载药复合物,通过红外光谱分析、X射线粉末衍射、热重分析等进行表征,然后K-CD-MOFs作为载药吸附材料,探究了温度、反应时间、MOFs质量、初始药物浓度和pH值对载药的影响。实验结果表明:当温度为45°C,反应时间48h,K-CD-MOFs质量为30mg,槲皮素初始浓度为3.2mg/ml,pH为6时,体系最大载药量为150.2 mg/g。另外,通过拟合动力学模型表明,准二级动力学模型更适合载药吸附过程,槲皮素与K-CD-MOFs的相互作用主要取决于范德华力和氢键,槲皮素的吸附行为可以表明,一些有机药物分子可以被K-CD-MOFs化学吸附。4.采用浸渍法制备EMO/K-CD-MOFs载药复合物,通过红外光谱分析、X射线粉末衍射、热重分析等手段进行表征,然后以K-CD-MOFs作为载药吸附材料,探究了温度、反应时间、MOFs质量、大黄素初始药物浓度和pH值对载药的影响。实验结果表明:当温度为35°C,反应时间48h,K-CD-MOFs质量为30mg,大黄素初始浓度为2.3 mg/ml,pH为6时,体系最大载药量为199.8 mg/g。通过拟合动力学模型可知,准二级动力学模型比准一级动力学模型更适合描述载药吸附过程,并且为化学吸附,大黄素与K-CD-MOFs的相互作用主要来自于范德华力和氢键。本课题采用K-CD-MOFs对大黄素进行药物负载,以寻找一种天然、可降解、高孔隙率和高载药量的药物载体,并期望通过这种新型材料对大黄素的负载,以拓宽大黄素在医药领域的应用前景。
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