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汞是在大气中主要以气态形式存在的有毒重金属元素,并且能在大气中居留很长时间(0.5-2年),从而随着大气环流迁移数百甚至上万公里,因此汞被定性为一种全球性污染物,引起了国际社会的普遍重视。联合国环境规划署(UNEP)已于2009年2月召开了UNEP第25届理事会会议,与会各国环境部长们同意就起草一项旨在控制全球汞排放的国际公约展开谈判,并于2013年10月签署了旨在减少汞使用和汞排放的“水俣公约”。人为活动和自然过程都会向大气排放汞。国外一些研究认为中国的大气汞排放量相当大,并且是世界其它地区汞污染的一个重要来源。然而,长久以来,国际上对印度和中南半岛的汞排放缺乏重视和研究,忽略了这一地区汞排放对中国的影响。中国西南地区与印度及中南半岛接壤,而且属于典型的亚洲季风气候区,季风在强弱变化的过程中,极有可能捕获南亚和中南半岛排放的汞并输送到我国西南地区,造成我国西南地区的大气汞污染。本研究对云南省香格里拉朱张大气本底台(SAWRS)和云南中国科学院哀牢山森林生态系统研究站(ALS)大气气态总汞(TGM,gaseous elementalmercury(GEM)+gaseous oxidized mercury(GOM))进行了超过1年的高时间分辨率连续观测,并观测了不同季节的气态活性汞(GOM)以及颗粒态汞(PBM,particulate-bound mercury),同时在ALS同步观测了CO。通过结合气象数据、大气云团后向轨迹模型分析,研究我国西南地区大气汞分布规律及跨境传输。同时,利用TGM/CO比值估算中南半岛生物质燃烧的汞排放量,深入分析中南半岛生物质燃烧排放汞的沉降和跨境传输。研究取得了以下结论: (1)从2009年11月到2010年11月的观测来看,SAWRS的TGM、GOM和PBM观测值分别是2.55±0.73 ng m-3,38.82±31.26 pg m-3和8.22±7.90 pg m-3。SAWRS的大气汞分布显示出明显的季节性变化,在印度夏季风(Indian summer monsoonperiod,ISM)期(5-9月),TGM平均浓度是比较高的。高TGM浓度(>2.5 ng m-3)的空气总是伴随有较低的相对空气湿度。通过大气后向轨迹模型分析能够看出这些气团可以将中国内陆和国外一些人为源区(缅甸、孟加拉湾和印度北部等地区)排放的汞传输到SAWRS。SAWRS的GOM和PBM在ISM期是比较低的,这是由于高相对空气湿度的空气能洗脱空气中的GOM和PBM,从而降低了迁移进入香格里拉地区的GOM和PBM浓度。然而在非ISM期,观测到的GOM浓度比较高,一个可能原因是低的相对空气湿度促进了GEM向GOM的光化学转化。同时,在非ISM期高的PBM浓度应该是受到了冬季当地室内取暖生物质燃烧的影响。 (2)ALS的TGM、GOM和PBM的观测值分别是2.09±0.63 ng m-3,31.27±28.44 pg m-3和2.22±2.28 pg m-3。随着ISM的爆发,TGM浓度显示了一个季风性的变化形式,在ISM期的时候TGM浓度比较高。同时,GOM和PBM浓度在ISM期的浓度也比非ISM期要高。这表明ISM气候对大气汞的远距离传输有重要的影响,并且能够将中南半岛和南亚人为源排放的汞传输到哀牢山地区。另外在ISM期,一些高TGM的浓度值会伴随着北风而出现。这表明东亚夏季风(East Asia summer monsoon,EASM)的加强也会将中国内陆人为源排放的汞输送到哀牢山地区,从而迅速的增加哀牢山地区TGM的浓度。TGM和CO浓度在非ISM期会经常伴随着南风出现的峰值,由于冬春季在中南半岛和南亚地区剧烈的生物质燃烧,其排放的汞可能在西风南支槽(The south branch trough ofwesterlies, SBTW)的影响下跨境输送到哀牢山地区。 (3)中南半岛地区的生物质燃烧是大气汞很重要的一个源区。通过使用TGM/CO比值结合大气后向轨迹模型分析可以得出:由于春季中南半岛生物质的燃烧的汞排放,大气汞的跨境输送增加了ALS大气汞的含量,并且贡献了25%的TGM/CO比值变化。通过化学比值分析,从2001到2008年来自中南半岛生物质燃烧的汞排放量估计在11.4±2.1(Mean±SD) Mgyr-1(其中缅甸和柬埔寨贡献了这一排放的60-90%),相当于这一地区每年人为源汞排放量的40%,并且来自生物质燃烧的大气汞沉降量在当地估计可以达到2.2±0.4 Mgyr-1。 (4)因为中南半岛的生物质燃烧主要发生在春季,并且含有高比例的颗粒态汞,因此来源于生物质燃烧引起的大气汞沉降量可以高出人为源引起的汞沉降量的一倍。这一强烈的大气汞排放对中南半岛和中国西南地区的生态系统是一个潜在的威胁。