环糊精修饰微电极对多氯联苯及As(Ⅲ)/(Ⅴ),Cr(Ⅵ)的交流阻抗检测方法研究

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对于水环境问题,尤其是污染物的检测与处理方面越来越受到人们的关注。电化学方法由于具有高效、灵敏、简单、仪器运行维护费用低等优点近年来逐渐受到科研人员的青睐。持久性有机污染物具有化学惰性和介电特性,因而在电化学领域研究很少。因此,寻找或开发电化学技术实现对持久性有机物的分析意义重大。同时,纳米功能材料已广泛应用于许多领域的研究,同时,将纳米材料与生物吸附剂相结合,进行污水处理也具有很大优势。本文主要研究了巯基-β-环糊精修饰微电极对水中持久性有机污染物以及一些常见的有毒无机重金属离子进行了电化学定量分析。同时,我们还研究了修饰电极尺寸对目标检测物灵敏度的影响。此外,我们将磁性纳米颗粒γ-Fe2O3包裹到生物吸附剂壳聚糖中,研究了这种磁性吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附行为。论文第一章主要介绍了环境中持久性有机污染物的来源、危害以及对这些物质的常规检测和处理方法。然后对无机重金属污染物的来源、危害以及一些常用的处理和检测方法进行了简单介绍。论文第二章主要介绍了基于持久性有机污染物的介电特性用巯基-β-环糊精修饰微电极对水中痕量持久性有机污染物的定量分析。首次分析了纳米电极的交流阻抗谱图,并且对比了常规电极、微电极、纳电极的电化学循环伏安和交流阻抗谱,发现造成这些差异的根源主要在于电极表面传质方式的不同。采用交流阻抗法使用纳电极和微电极对PCB-77进行定量检测可以得到比常规电极更高的灵敏度和检测限。为了研究电极的选择性我们选择了九种有机物对电极的灵敏度进行了分析,并且对持久性有机污染物的检测机理进行了研究。论文第三章基于环糊精与重金属的特殊反应性在巯基-β-环糊精修饰微电极上采用交流阻抗方法实现了对重金属离子的痕量检测。在中性条件下对Cr(Ⅵ)和As(Ⅲ)的检测效果比在强酸性溶液中的伏安法要好一些。根据碱性条件下环糊精与二价重金属离子间的特殊键和作用,我们实现了对二价重金属离子的定量检测,并且用交流阻抗法追踪了环糊精与Cu(Ⅱ)之间的pH开关效应。论文第四章中成功地将磁性纳米颗粒γ-Fe2O3包裹到生物吸附剂壳聚糖中以实现对生物吸附剂的回收再利用。研究发现,γ-Fe2O3-壳聚糖小球可以高效的用于水中Cr(Ⅵ)的去除。通过对吸附动力学和吸附热力学的分析可以对整个吸附过程进行详细的了解。γ-Fe2O3-壳聚糖小球抗干扰能力很强,并且再生方面的性能都很优越。同时,通过FTIR以及XPS表征分析,对γ-Fe2O3-壳聚糖小球吸附Cr(Ⅵ)的机理进行了详细阐释。论文第五章对以上工作进行了总结并对下一步研究工作的开展进行了展望。
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