北京市石景山区大气细颗粒物中多环芳烃和重金属污染特征的研究

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近年来,随着城市空气灰霾污染问题日趋严重,灰霾中细颗粒物的毒性机制研究已成为大气污染研究热点。大气细颗粒物中有机有毒污染物多环芳烃和重金属组分成为人们普遍关注的典型,多环芳烃是一种普遍存在于环境中具有极强的致癌、致畸和致突变作用的持久性有机污染物[1],1976年国际癌症研究中心(IARC)就将15种多环芳烃列为致癌化合物,其中苯并[α]芘是第一个被发现的环境化学致癌物,而且致癌性很强,故常以苯并[α]芘作为多环芳烃的代表,约占全部致癌性多环芳烃[2]的1%-20%。除此之外,颗粒物中As、Cr、Cd、Ni和Pb等重金属元素对人体同样具有致癌危害。本论文以美国环保署公布的16种优先控制多环芳烃和8种有毒重金属元素作为研究目标,分析了2016年1-12月间采集的细颗粒物样品,对京区大气细颗粒物中重金属和多环芳烃的污染分布特征及其来源进行研究,并分析了北京市大气PM2.5浓度变化与经济发展的关系,探索了经济发展与大气污染之间的内在关联。多环芳烃在春、夏、秋、冬四个季节中的浓度分别为32.93±15.19、17.77±8.08、31.61±12.67、78.06±40.97 ng m-3,致癌性多环芳烃(c-PAHs)和非致癌性多环芳烃(nc-PAHs)年平均浓度分别为18.50±17.72 ng m-3和21.55±8.79ng m-3,其中c-PAHs浓度在冬季含量最高,达到43.36 ng m-3。另外,多环芳烃的粒径分布模式的变化较大,主要分布在粒径0.2-0.5μm(32.4%)和0.5-1.0μm(32.9%)颗粒物中。细颗粒物中重金属含量大小依次为:Ca>Al>Fe>Mg>Ti>Zn>Mn>Pb>V>Ba>Cu>Cr>Ni>Sb>As>Co>Cd,其中Zn、Pb、Cu、Mn、As、Cr、Ni和Cd等毒性较强重金属元素主要存在于较细颗粒物0.2-1.0μm中(78.5%),其季节变化趋势为:冬季>秋季>春季>夏季。对细颗粒物中多环芳烃的来源用特征比值法进行了源解析研究,结果表明,化石燃料燃烧和汽车尾气的排放是颗粒物中多环芳烃的主要来源,讨论了气象因素对颗粒物中多环芳烃浓度的影响,同时用苯并(a)芘毒性当量因子(BaPeq)来评估了患癌风险。春、夏、秋和冬季毒性当量浓度分别为1.78、0.09、3.38和7.98 ng m-3,除了夏季外,均超过了欧盟标准限定值(1 ng m-3),但没有超过我国规定的毒性当量浓度(10 ng m-3)。在整个采样期间,一生患癌风险(ECR)值为3.00×10-4,超过最高可接受水平(10-610-4),表明暴露于空气中有很高的致癌风险,尤其是在冬季,ECR=6.9×10-4。PM2.5中As和Cr对人体健康存在致癌风险;Cd和Ni对人体的致癌性健康风险不明显;非致癌性健康风险由高到低依次为Mn>Pb>Cr>Zn>Cu>As>Cd>Ni。北京市PM2.5污染受到由于工业经济增长而拉动能源消耗的影响比较显著,其次区域城市间污染物的传输也会加重城市的污染状况。京津冀地区能源消耗量与北京PM2.5污染浓度具有显著正相关性(r=0.47,p<0.05)。
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