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碳基纳米材料作为一种潜在的具有高存储容量的储氢材料得到广泛研究。全碳纳米材料化学性质不够活泼，氢分子的吸附太弱，不满足常温下实际应用的要求。为提高碳纳米材料对氢分子的反应活性，本文基于第一性原理计算提出了两种新颖的方法。
第一种方法是通过电子或空穴掺杂让富勒烯带电。带电富勒烯产生的强电场能极化氢分子，使氢分子吸附能显著地增加到实际应用要求的理想范围。并且吸附能的增强发生在整个富勒烯表面上，具有非局域特征。在满覆盖度下，带电富勒烯的理论储氢质量百分比可达8.0 wt％。因为金属会将价电子转移到富勒烯上，内嵌掺杂金属富勒烯是测试上述想法的理想材料。但是研究发现，转移电荷高度局域在富勒烯内部靠近金属原子的地方，而不是像传统观点认为的那样均匀地分布在富勒烯表面上。由于转移电荷的局域性以及富勒烯的屏蔽作用，金属富勒烯无法有效地吸附氢分子。
另一种方法是在富勒烯表面掺杂轻碱土金属原子。Ca和Sr在C60表面的吸附很强，并倾向于形成单层覆盖。这种强吸附归因于金属原子未占据的d九道参与的一种独特的电荷转移机制。金属与富勒烯之间的电荷重新分布产生强电场，使得金属覆盖的富勒烯成为理想的氢分子吸附中心。Ca32C60储氢容量的理论值可达到8.4 wt％，因此Ca优于其他所有的金属覆盖元素。这一系统与过渡金属掺杂的富勒烯形成鲜明对比，在临界尺寸之上过渡金属倾向于形成大的三维团簇。