拓扑材料LiMgBi的单晶生长及输运性质研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:youare2b2
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近年来全球能源的短缺引起了人们对热电材料的关注。热电器件对于工业废热的回收再利用起着重要的作用,提高热电材料的能量转换效率就能在很大程度上节约能源的使用。通常热电材料的能量转换效率主要与其电导率、热导率和塞贝克系数三个参数相关。然而,材料中三个参数相互制约,限制了转换效率的进一步提高。要提高材料的热电性能进而提升能量转换效率,就需要减弱或消除材料中三个参数之间耦合。近来拓扑材料发现证明了电子和声子退耦合的可能性,为新型热电材料的研究提供了一个全新的平台。探索具有高热电性能的拓扑材料对于深入研究拓扑物性、提高热电器件能量转换效率有着非常重要的意义。本文中,我们对LiMgBi的单晶生长方法和输运性质进行了详细的研究,并对其同族化合物AMgSb(A=Na,K)进行了探索得到了一些初步的结果。其中LiMgBi属于F(?) 3m(No.216)空间群,是Half-Heusler相化合物,理论上被预言为拓扑绝缘体并具备优异的热电性能。AMgSb(A=Na,K)则属于P4/nmm(No.129)空间群,为层状结构化合物。论文主要包含以下四章:第一章简要介绍了拓扑绝缘体和三种热电效应,着重说明了局域化效应。并从物理机制出发,半定量的解释了局域化效应和三种热电效应的成因。最后概述了目前几种典型拓扑材料的热电研究进展。第二章简要介绍了固相反应法和助溶剂法等晶体生长方法。并对X射线衍射仪、扫描电子显微镜等晶体结构表征手段和热、电输运测试方法进行了简要概述。第三章主要介绍了AMgX(A=Li,Na,K;X=Sb,Bi)系列化合物的生长方法和输运性质。我们采用助溶剂法成功地生长出了LiMgBi单晶样品,通过固相反应成功合成出了Na MgSb单晶和KMgSb多晶样品。所有样品的X射线粉末衍射结果与之前的报道一致。LiMgBi单晶电输运测试结果表明其是一个具有多带特性的系统,空穴型载流子在材料输运过程中占主导地位。其电阻率在高温段(>160K)存在一个金属到半导体行为的转变并且在低温(<50 K)趋向于饱和。值得注意的是,LiMgBi的低场磁阻存在明显的弱反局域效应,实验数据与理论公式拟合的非常好。这暗示着LiMgBi中存在较强的自旋轨道耦合,而自旋轨道相互作用是导致材料拥有拓扑非平庸的能带结构的重要原因之一。热电测试结果指出,LiMgBi在室温下具有一个较大的塞贝克系数和较低的热导率,正的塞贝克系数,进一步证实了空穴型载流子主导着LiMgBi样品的输运行为。此外,Na MgSb单晶和KMgSb多晶的电输运测试结果均表现出半导体行为,采用Arrhenius模型拟合后可得Na MgSb和KMgSb能隙分别为0.79和0.14 e V。在第四章中我们对本文的主要研究内容进行了总结,对下一步的工作进行了展望。
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