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工业氨合成反应依然采用传统的Haber-Bosch工艺来将大气中的氮进行固定,过程所需要高温和高压的反应条件,这将消耗全球1%的电力。同时传统的氨合成反应采用的是以氮气、氢气为原料气的氨合成反应,其工序繁琐,反应条件苛刻,操作设备复杂。因此,探索出反应条件更温和操作工序更为简单的氨合成过程是当前研究的方向。本论文以甲烷和氮气为原料气进行常压氨合成反应,不仅将多步生产工序改为一步反应,并提出新的氨合成催化剂体系。通过课题组之前的研究,发现活性炭负载的Fe基催化剂在甲烷和氮气为原料的氨合成方面具有优良的催化性能。以甲烷和氮气为原料气,在（Fe-K）/AC催化剂上进行常压氨合成反应尽管取得了一定的效果,但是也存在问题,即氨生成速率在半个小时内几乎降为零。经过后续研究发现:反应过程中甲烷发生裂解后产生的包裹式积碳覆盖了催化剂的活性位,这是造成其氨合成稳定性下降的主要原因。针对上述积碳问题本论文开展了两种解决方案研究:一是在（Fe-K）/AC催化剂基础之上掺杂第三种金属,通过改变积碳形貌（将包裹式积碳转变成丝状碳）从而提高催化剂性能;二是改变原料气的进料组分,在CH4、N2原料气中通入O2,利用氧化作用来消除催化剂表面上的积碳,使其以CO,CO2的气体形式排出。深入考察了Fe基活性物种的负载量、负载顺序、反应条件对氨生成速率的影响,以及多种参数对催化剂性能的敏感性分析测试。采用N2等温吸附-脱附（BET）、氢气程序升温脱附（H2-TPR）、X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电镜（TEM）等技术对催化剂的比表面积和孔道结构、还原温度、积碳形貌以及活性组分的分散程度等进行了表征分析。在（Fe-K）/AC催化剂基础上掺杂第三种金属（Co,Ni,Ba,Ca,Ce,Zr）后,多种催化剂的氨合成性能实验对比表明掺杂Ce的催化性能最优,显示出Ce具有优良抗烧结性能且能增强催化剂活性组分的分散度;（Fe-K-Ce）/AC的不同制备方法研究表明共同浸渍法制备的催化剂性能最佳,且在400℃焙烧后形成新晶相CeFeO3,可能促使催化剂活性位的积碳由包裹式碳转变为丝状碳;Ce的不同添加量对催化剂活性影响的研究结果表明4%的添加量时三种金属之间的分散程度最好、催化活性最佳,并确定了（Fe-K-Ce）T/AC在反应温度700℃、原料气总流速2760 mL·h-1、V（N2）/V（CH4）=1/2的最优操作条件下的氨生成速率高达9.5×10-8mol·g-1·s-1。（Fe-K）/AC催化剂引入氧气后,不同浸渍方式对催化活性的实验结果表明:先负载K再负载Fe得到的催化剂（Fe-K）S/AC的氨合成效果要远高于共同浸渍得到的催化剂（Fe-K）T/AC,且分步浸渍中Fe主要以Fe3O4的关键氨合成晶相存在;通过O2添加量的催化性能实验,结果显示:当原料气比为CH4:N2:O2=1:0.78:0.21（N2:O2比接近空气）时氨合成稳定性最佳,氨生成速率稳定在3.8×10-8mol·g-1·s-1。