柠檬酸钠调控碳酸钙晶体晶型与形貌的研究

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本文尝试在高温高压的水热条件下,以有机羧酸盐柠檬酸钠作添加剂,采用尿素水解法制备碳酸钙晶体。在水溶液和乙醇/水混合溶剂体系中,改变晶体生长条件,合成出晶型和形貌可控的碳酸钙晶体,利用X-射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等测试手段进行表征。分别考察了柠檬酸钠浓度、乙醇体积分数、Ca2+浓度和离子液体浓度等对碳酸钙晶型和形貌的影响,并在实验的基础上初步探究了反应机理。实验内容和结论如下:(1)在水溶液和乙醇/水混合溶剂体系中,柠檬酸钠作为添加剂诱导碳酸钙晶体的生长,能够很好的控制晶体晶型和形貌。纯水中形成的碳酸钙晶体为针状的文石,而在柠檬酸钠诱导下则生成了形貌特殊的方解石晶体。乙醇/水混合溶剂体系中加入柠檬酸钠时,乙醇体积分数的变化对产物的晶型和形貌也有显著影响,并得了形貌新颖的中空绒毛状的球霰石。对实验结果进行机理探讨,认为柠檬酸根离子中的羧基与Ca2+的络合及与各晶面的吸附作用是诱导控制不同晶型和形貌碳酸钙成核的主要原因。(2)水热条件下,通过改变钙离子浓度和溶剂性质,实现了对文石形貌的控制,并合成出束状、花状、哑铃状及球状等形貌新颖的文石。反应体系过饱和度的变化及晶体生长微环境的改变是导致不同形貌的文石相晶体形成的关键因素。(3)采用柠檬酸钠作添加剂调节碳酸钙晶体的成核及结晶行为,成功获得了不同形貌的球霰石。在水热条件下,分别研究了Ca2+浓度、柠檬酸钠浓度和乙醇/水体积比对碳酸钙晶体的晶型和形貌的影响。柠檬酸根离子和Ca2+之间的协同作用抑制了球霰石向方解石的转化,使亚稳态的球霰石能够稳定存在。同时也考察了乙醇/水体积比对球霰石形貌的影响。(4)研究了柠檬酸钠和离子液体浓度对碳酸钙晶体的影响,获得了不同形貌的方解石晶体。通过改变柠檬酸钠和离子液体的浓度,合成出梭形、棒状及蝶状等形貌特殊的方解石。柠檬酸钠与离子液体之间的共同作用使得各晶面的生长速率不同,导致不同形貌的方解石形成。
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