新型纳米复合材料构建的无酶葡萄糖和过氧化氢生物传感器的研究

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作为现代分析化学研究的热门课题,生物传感器是一门由化学、生物、医学、物理、电子技术等多种学科互相渗透成长起来的新学科,具有选择性高、分析速度快、操作简单等特点,在临床诊断、食品工业等领域都得到了高度的关注和广泛的应用。本论文针对生物传感器研究的关键问题,使用不同的复合材料制备了一系列新型无酶的电化学传感器,并将其应用于生化分析中。采用循环伏安法(CV)、电化学交流阻抗法(EIS)、时间-电流曲线(i-t)等,以及扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等技术详细研究了电化学传感器的结构、性质及其检测性能。本论文主要研究工作如下:  1.综述了电化学生物传感器的研究概况和发展趋势,简要介绍了纳米材料的特性,着重介绍了复合材料在无酶电化学生物传感器中的应用。  2.制备了钙钛矿LaTiO3-Ag0.2无机纳米材料,并以此修饰的玻碳电极作为无酶葡萄糖传感器,在碱性条件下测定葡萄糖浓度。研究表明,在0.2 mol·L-1的NaOH支持电解液中,0.7 V的工作电位下测得葡萄糖浓度在2.5μmol·L-1~4 mmol·L-1(R=0.9997)范围内与氧化电流呈良好的线性关系,检出限为2.1×10-7 mol·L-1(S/N=3),响应灵敏度高达784.14μA·cm-2m(mol·L-1)-1;响应时间小于5s。重现性和稳定性良好,对抗坏血酸(AA)和尿酸(UA)具有一定的抗干扰作用,并将该修饰电极用于血清样品中血糖的测定取得了令人满意的结果。  3.成功地合成了一种具有温敏性能磁性材料Fe3O4-PNIPAM,用XRD和SEM对产物进行了表征,然后将材料修饰到玻碳电极表面,制得性能优良的无酶过氧化氢生物传感器。当温度低于37℃时,该传感器处于开的状态,温度大于40℃,该传感器完全闭合。此外,该法构建的生物传感器对H2O2具有较大的电催化活性,将其应用于实际样品—牙膏的检测时,其结果令人满意。  4.通过超声搅拌对凹凸棒土进行纯化,制备了凹凸棒土与TiO2无机复合纳米材料,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)等手段对纳米材料的结构和形态进行了表征,将其修饰到玻碳电极表面,并研究了该修饰电极对葡萄糖的无酶ECL检测。实验结果表明,该传感器不但能够增强鲁米诺的ECL效应,还能对葡萄糖表现出良好的电催化性能:在葡萄糖浓度为0.1μmol·L-1~1.0 mmol·L-1范围内,葡萄糖的浓度与发光强度呈良好的对数线性关系,其检测下限为0.1μmol·L-1。该传感器为无酶ECL生物传感器的开发提供了一种思路。
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