中空纤维膜接触器内液液两相分散流传质强化研究

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中空纤维膜接触器(HFMC)已被广泛应用于化学工程,环境工程,生物工程等领域。本研究的目的旨在采用液液两相分散流技术提高中空纤维膜接触器的传质效率,为该设备的大规模工业化提供实验和理论支持。本文系统研究了中空纤维膜接触器内液液两相分散流界面传质过程的强化机理,并提出了相关的传质模型。通过可视化实验,确定了液液两相分散流所满足的条件;进而将液滴分布离散在2维空间坐标中,获得了流动充分发展段液滴粒径随中空纤维管轴向和径向的分布。通过改变油水比,流速,管径等参数,进行了同时观测中空纤维入口段和出口段的可视化实验,分析了各个因素对管内液液两相分散流液滴分布行为的影响。在可视化实验的基础上,获得了分散流液滴粒径分布随中空纤维轴向的发展变化,为传质模型的建立提供了理论基础和数据支持。采用TBP/去离子水体系,考察了不同油水比,搅拌转速,流速和流道直径条件下,中空纤维管程入口和出口的液滴粒径分布。结合多相流相关理论,分析了不同条件下,液滴粒径分布及随轴向发展变化的成因。推导了具有空间一维坐标的PBM模型,提出了离散空间坐标的高阶矩守恒分区法,模拟了中空纤维管内液液两相分散流的液滴粒径分布随轴向的连续变化。结合可视化实验所获得的液滴粒径分布,计算得到模型中聚并、破碎的特征参数值,填补了微尺度管道内液液两相分散流研究的空白,为传质机理的研究提供了理论支持。基于表面更新理论和隐马尔科夫模型(HMM)的思想,提出了中空纤维管内液液两相分散流的传质模型,通过与PBM模型获得的液滴粒径分布随轴向的变化信息相结合,阐述了中空纤维更新液膜的传质强化机理。以新的视角审视多相流、传质理论和统计模型间的关系,为开发新的基于多相流的传质强化过程打下理论基础。进行了具有较大管程传质阻力的中空纤维更新液膜实验以验证传质模型的准确性,并考察了两相流速,搅拌转速,油水比,反萃侧和料液侧pH,载体浓度和初始Cr(Ⅵ)浓度对传质性能的影响。针对中空纤维膜接触器壳程的强化,首先建立了停留时间分布-多釜串联模型(RTD-mCSTR),研究了采用振荡手段强化中空纤维膜吸收过程的机理,建立了流体流动状况与传质性能之间的联系。采用所提出的RTD-mCSTR模型预测膜吸收过程的总传质系数,与实验值吻合良好,表明RTD分析可是关联HFMC内流体流动与传质性能的桥梁。基于RTD-mCSTR在膜吸收应用过程中所得到的结论,受中空纤维更新液膜和反萃预分散液膜启发,提出了料液预分散液膜和有机相预分散液膜。前者是通过将料液相分散在水相中,一方面使得萃取侧传质面积增大,降低了萃取反应的阻力,进而强化了传质。另一方面,第三相液滴的加入,由于液滴的扰动,可使中空纤维膜接触器壳程的流动非理想性减弱,这也对传质具有促进作用。研究表明,相比于反萃预分散技术,采用料液预分散技术可提高传质系数约70%。而后一种液膜技术虽然传质强化性能比前者略差,但其优势在于采用少量的有机相即可以达到较好的传质强化效果。
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