【摘 要】
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CO_2作为主要的温室效应气体,影响着全球气候的变化。面对不断恶化的温室效应所带来的环境危机,CO_2的转化与减排仍是全球环境面临的挑战,将CO_2转化为高价值的化学品是CO_2利用的主要途径。化学链甲烷干重整是一种将CH_4高选择性氧化以及CO_2还原再生的稳定循环,同时实现两种温室气体的转化与利用的技术。该技术是一种利用氧载体中的晶格氧,使甲烷发生部分氧化的新颖的合成气制备手段,同时利用CO_
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CO2作为主要的温室效应气体,影响着全球气候的变化。面对不断恶化的温室效应所带来的环境危机,CO2的转化与减排仍是全球环境面临的挑战,将CO2转化为高价值的化学品是CO2利用的主要途径。化学链甲烷干重整是一种将CH4高选择性氧化以及CO2还原再生的稳定循环,同时实现两种温室气体的转化与利用的技术。该技术是一种利用氧载体中的晶格氧,使甲烷发生部分氧化的新颖的合成气制备手段,同时利用CO2再生晶格氧以实现氧载体的循环使用。本论文首先通过热力学软件分析氧载体与甲烷和还原态的氧载体反应过程,以及反应过程中的平衡组分随温度的变化情况;其次采用共沉淀法以及浸渍法制备出Ni/Ce Zr O2氧载体,通过固定床反应器考察了不同镍基催化剂添加量对氧载体活性的影响,以及对氧载体的循环稳定性进行研究分析;最后重点分析了在甲烷还原步骤中产生的积碳和氧空位的定量分析,以及对不同的氧化性气氛对积碳气化的影响,Ni/Ce Zr O2界面对CO2分解的影响,氧载体微观结构变化情况进行分析。在热力学计算过程中,氧化铈与甲烷反应具有较高的合成气选择性,并且Ni O可以在较低的温度条件下被还原为Ni,且在随后的氧化性气氛条件下可以保持Ni不被氧化为Ni O,为后续活化甲烷提供可能。论文选用Ni基催化剂与铈锆固溶体相结合作为氧载体,Ni基催化剂可以较好的催化活化甲烷,铈锆固溶体具有较强的储放氧能力。Ni/CeZrO2氧载体在中温条件下（650 oC）经过20次氧化还原循环可以保持较高的活性,通过结果分析Ni掺杂进入固溶体体相内部明显提高了晶格氧的流动,降低了CO2的分解温度。此外在甲烷部分氧化以及分解CO2-H2O步骤中产生的合成气比例十分接近于理论值2,可直接用于后续的生产过程。最后,通过原位红外以及原位拉曼表征手段进一步研究表征了反应过程的中间产物,揭示了反应机理,对整个过程有了进一步的认识。所提出的化学链重整技术为中温条件下甲烷和CO2转化提供了有效的策略,并且该策略将极大地扩展氧载体在中低温化学链工艺中的应用。
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