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在今后相当长的一个时期内，煤炭仍将是我国的主要能源和重要的战略物资，中国以煤炭为主要一次能源的格局不会发生较大变化。另一方面，我国的石油资源相对不足，并对我国的能源战略带来不安全隐患。为保证我国国民经济长期可持续发展，需要寻找符合我国资源优势的新的代用燃料逐步取代石油基燃料。因此煤炭的洁净、高效、合理利用对我国经济的发展、环境保护至关重要，对全球环境也会产生影响，是我国国民经济持续发展的迫切要求。
二甲醚(Dimethyl Ether，简称DME)，物理性质与LPG(液化石油气)类似，只有C-O，C-H键，无C-C键，由于其独特的分子结构，可以实现无烟燃烧。它的十六烷值高达55～60，作为车用燃料可以大大降低尾气中的黑烟、碳氢化合物和CO和NOx的含量，适合作为民用、汽车柴油发动机的替代燃料，被认为是“二十一世纪超清洁燃料”。
从煤、煤层气或天然气出发制取含氧洁净燃料二甲醚过程，具有工艺流程简单，合成气转化率高、选择性好，无三废排放等特点。二甲醚合成是强放热反应，反应温度的控制不仅对产物选择性影响较大，而且直接影响催化剂的寿命。传统的固定床反应器难以满足高转化率和高移热速率的矛盾。浆态床反应器可以利用高热容的液体介质将反应生成的热移走，换热效率高，床层温度均匀，适合于强放热反应，可在高转化率下操作。同时可以避免因为强放热反应引起的甲烷化等副反应以及催化剂的过热失活。此外，浆态床反应器对于较大范围的CO/H2比的合成气有较高的转化率，特别适合于富CO的煤基合成气的转化。
然而，浆态床合成二甲醚催化剂的稳定性一直是影响浆态床二甲醚合成工业化的一个障碍。针对这个问题，本论文从二甲醚催化剂的制备化学、二甲醚合成的反应特性以及二甲醚合成过程中催化剂的加氢活性中心和脱水活性中心之间的相互影响进行了研究。在此过程中辅以必要的物理化学表征手段，取得了以下结果：
首先针对浆态床中催化剂的稳定性问题，利用合成甲醇催化剂加氢活性中心、脱水催化剂脱水中心的不同特性，在催化剂的制备过程中充分考虑两个活性中心的特点，通过引入不同的添加剂，提高了他们在二甲醚合成过程中的稳定性。
随后在考察二甲醚合成催化剂的失活过程中，通过对复合催化剂的加氢活性中心、脱水催化剂的脱水中心分别进行实验，发现了催化剂失活的主要原因是Cu晶粒变大以及Cu-ZnO固溶体的消失，并且发现反应过程中催化剂的磨损也是导致二甲醚合成催化剂失活的重要原因之一。同时掌握了催化剂活性组分之间的匹配规律，包括：最佳反应条件的匹配、催化剂寿命的匹配以及其他重要物理性质的匹配，为指导催化剂的制备提供了一定得理论依据。
相比目前国内外普遍研究的机械混合型催化剂，采用新型复合制备技术制备的二甲醚合成催化剂具有甲醇合成、脱水及变换反应的功能。由于在催化剂的制备过程中，保证了催化剂活性组分之间良好的协同和匹配关系，具有稳定和均匀的物理和化学性质，并且有很好的机械强度。在1800h的寿命运转中，催化剂稳定性、活性和选择性得到了极大的改善。
具体研究内容和研究结果如下：
1)Mn通过共沉淀方法制得的CuZnAlMn催化剂上有CuZn固熔体形成，CuO易还原，且颗粒分散均匀；没有MnO相出现，CuZnAlMn催化剂上合成二甲醚的反应性能最佳。催化剂中Cu、Zn、Al以及Mn的比例对催化反应有明显的影响，适当提高Al和Zn的含量将有利于二甲醚收率的提高。而浸渍法制得的Mn/CuZnAl催化剂上，CuO晶粒较大不易还原，二甲醚合成性能较差。
2)在超临界干燥法制备的CuZnAlMn催化剂上，有明显的CuO、ZnO相出现，这两种组份没有明显的相互作用，而是单独存在。超临界干燥法制备催化剂抑制了活性组分的还原；催化剂上弱酸中心明显降低，增加了强酸中心。强酸中心的存在，使烃类发生聚合、裂解反应的机会增多，催化剂容易结炭；同时由于活性中心较难还原，可还原的活性中心减少，CuO、ZnO相分开，活性中心没有很好的匹配，这些都是造成催化剂活性不高的原因。
3)采用不同溶剂乙二醇、丙酮分散CuO制备的CuO/γ-Al2O3脱水催化剂均存在强、弱酸中心，只是强弱酸中心比例不同。用乙二醇作溶剂制备的催化剂上，酸性中心主要为弱酸位。非水溶剂丙酮和乙二醇作溶剂制备的催化剂上，可还原的氧化铜的量最多并且分布均匀；而水作溶剂制备的催化剂上，氧化铜部分以单质铜或者铜铝化合物的形式存在。合成反应的结果表明，CuO/γ-Al2O3能改善催化剂的反应性能，提高CO的转化率和产物中二甲醚的选择性，抑制副反应的发生。非水溶剂的使用，对CO的转化率没用明显的影响，但改变了催化剂上的酸中心分布，提高了二甲醚的选择性和较大幅度的抑制副反应的发生。
在沉积法制备的CuO/γ-Al2O3催化剂上可还原的氧化铜的量最大，且容易还原并均匀分散在催化剂表面；二甲醚的选择性最佳。
4)V2O5、Sm2O3均能均匀分散在γ-Al2O3上，没有新的物种生成；改善了复合催化剂中Cu的还原性能，促进了加氢活性组分的还原；V2O5和Sm2O3的加入对L酸、B酸的量影响不大；V2O5和Sm2O3的加入改变了酸中心的分布，增加了弱酸中心的比率；V2O5和Sm2O3改性后催化剂的反应活性增强，合成反应中CO转化率、二甲醚的选择性都得到提高。
5)在浆态床合成二甲醚过程中，由于产生的水不能及时随尾气排出，导致了Cu基催化剂的活性快速下降。合成DME过程中生成的大量CO2对于Cu基催化剂活性几无影响，只是降低了CO的合成效率。而H2O、CO2对于甲醇脱水催化剂活性没有影响。
6)在浆态床二甲醚合成过程中，细微的催化剂颗粒将会极大损害双功能催化剂的正常活性。为了避免这种现象的发生，必须使催化剂的颗粒保持在某一特定范围内。同时提高催化剂的机械强度有利于催化剂稳定性的提高。
7)根据以上对于复合催化剂的失活因素，研制的一体化双功能催化剂，除了具有较好的稳定性外，并有很好的机械强度，在反应过程中避免了催化剂的磨损。完成了1800h二甲醚合成反应的稳定性试验，对指导浆态床二甲醚合成催化剂的制备提供了一定的理论依据，并为催化剂实验室放大提供了新的研究思路。
8)SEM-EDX结果显示，反应过程中催化剂表面积炭显著，这也是造成催化剂失活的原因。