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甘油是生物柴油生产过程中的副产物，是碳数最低的含有多种羟基的多元醇，具有丰富的反应性能，已经成为一种重要的合成燃料和化学品的生物质基平台分子。二羟基丙酮是最具经济价值的甘油下游产物之一，具有丰富的市场需求。选择性催化氧化甘油合成更高附加值的二羟基丙酮，对于降低生物柴油成本、促进生物质开发具有十分重要的意义。 甘油在负载型金属催化剂上选择性氧化合成二羟基丙酮的核心问题是解决中性和酸性反应条件下贵金属催化剂的失活问题和进一步提高二羟基丙酮的选择性以满足食品和化妆品等行业的二羟基丙酮使用纯度标准，这也是负载型金属催化剂下甘油氧化制备二羟基丙酮实现工业化的必要条件。Pt-Bi、Pt-Sb和Ag-Pd是目前文献中在中性反应条件下甘油氧化合成二羟基丙酮最有效的三种催化体系，均具有高的本征二羟基丙酮选择性（仲羟基选择性）。同时由于Pt族金属的自身特点易在使用过程吸附产物而失活，因此改进催化剂的稳定性时，不可避免地影响催化剂表面的仲羟基氧化活性位点。结合文献中的认识，本论文设计了一条甘油氧化绿色合成二羟基丙酮的新路径。利用Au-Pt/C催化剂实现了甘油高效转化为初级氧化产物甘油醛和二羟基丙酮，利用850℃下煅烧3h的H-ZSM-5(25)选择性地将甘油醛异构化为二羟基丙酮，并获得高的二羟基丙酮收率。这里的二羟基丙酮选择性并非金属催化中心的本征选择性，因此不会受到改进催化剂稳定性过程的影响。我们将有关催化剂改进稳定性和保持并提高二羟基丙酮选择性的问题分开处理，使得问题地解决变得更具针对性。本论文的主要研究内容如下: 1、通过系统地考察催化剂种类(H-ZSM-5、H-Beta和H-Mordenite)、硅铝比(25、120、200和500)和煅烧条件(450、650、750和850℃)，我们得到最有效的甘油醛异构化催化剂为850℃下煅烧3h的H-ZSM-5(25)，并在90℃条件下，2h内实现了91％的甘油醛转化，二羟基丙酮选择性为94％。B酸和L酸催化异构化反应的活性结果显示，分子筛中的L酸是活性中心。L酸中心主要有两种配位结构:六配位和五配位结构。分子筛B酸位在煅烧过程中发生铝氧键断裂会形成六配位结构的L酸，在煅烧过程中进一步发生水解脱除Al(OH)3，Al(OH)3与B酸位发生酸碱中和，键连在B酸位上可以形成五配位结构的L酸。两种配位结构的L酸均具有催化活性。其中，五配位结构的L酸Al上具有共价连接的羟基，羟基参与反应过渡态的形成，降低反应势垒，因此五配位结构的L酸催化活性(73.7 h-1)显著高于六配位结构的L酸（10.0 h-1）。同位素示踪实验结果表明，异构化反应机理是L酸中心与醛羰基发生配位络合，弱化羰基进而促进甘油醛发生分子内一步H-转移形成二羟基丙酮。相比于H-ZSM-5分子筛，H-Beta和H-Mordenite分子筛具有高的亲水性，因此水更容易进入到分子筛孔道中，占据活性位点，阻碍其L酸催化甘油醛异构化反应。 2、将Au-Pt制备成纳米粒子，然后负载在活性炭、氧化钛、氧化锆、氧化铝和H-ZSM-5分子筛上，制备出一系列不同载体的Au-Pt双金属催化剂，并与相同制备方法的Pt-Pd/C比较。以活性炭为载体的Au-Pt催化剂表现最高的甘油氧化活性，与850℃下煅烧3h的H-ZSM-5(25)催化剂耦合使用，优化温度、O2分压、甘油浓度和Au-Pt比例等实验条件，在常压O2、90℃、1％Au-1％Pt/C下，反应3h，实现了71.6％的甘油转化，并获得56.3％的二羟基丙酮选择性，基本达到现有文献的最好水平。研究结果表明我们将甘油氧化催化剂与甘油醛异构化催化剂耦合使用的研究思路切实可行，可以比较有效地合成二羟基丙酮。