基于乙二胺核的有机分子作为新型正渗透驱动溶质的研究

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正渗透技术是新兴的水处理和海水淡化技术。与压力驱动的反渗透不同,正渗透利用渗透压为动力而在较低的成本下运行,且对原水的回收高达80%,除此之外正渗透过程对大部分的污染物具有高效截留功能,因此正渗透过程成为目前最具前景的水处理技术之一。  本文针对正渗透关键材料,以开发驱动溶质为目标,在本课题组相关工作基础上以乙二胺和丙烯酸甲酯为原料采用扩散法合成了不同代数的树枝状聚合物(聚酰胺-胺)PAMAM dendrimers作为正渗透过程驱动溶质,并通过FTIR、1HNMR、MALDI-TOF MassSpectrometry等对产物进行了详细表征。在正渗透实验中以PAMAM胺盐为正渗透过程的驱动溶质,去离子水为料液,商业化正渗透HTI膜为选择性透过膜,考察了该类阳离子型大分子有机盐做为驱动溶质的驱动效果。结果表明,与无机盐驱动溶质NaCl及小分子有机驱动溶质乙二胺盐相比,同摩尔浓度下PAMAM的通量和截留率均明显高于NaCl和EDA盐。PAMAM G0浓度为0.5M时在AL-DS模式下水通量为20.27kg·m-2·h-1略高于相同条件下1.0M NaCl的水通量19.34kg·m-2·h-1。PAMAM G1的浓度为0.25M时纯水通量为22.33kg·m-2·h-1与0.5MPAMAM G0通量接近,这与预期结果接近。驱动溶质的特性逆向扩散Js/Jw值随着PAMAM代数的增加而减小,且该值驱动液的浓度无关。其中NaCl、EDA、PAMAM G0、HBP PAMAM及PAMAM G1的Js/Jw值分别为1.0g/L、1.2g/L、0.8g/L、0.5g/L、0.12g/L。上述结果说明随着PAMAM代数的增高,其纯水通量及盐截留率都相应提高。实验中考察了不同膜的放置方向对正渗透性能的影响,结果显示当膜的活性皮层正对驱动溶液(AL-DS)时,其通量较膜皮层正对进料液(AL-FS)时高,且膜的不同放置方向对大分子驱动溶质通量的影响更为明显,这是由于当驱动液面向多孔支撑层时,扩散进支撑层内的驱动溶质被透过纯水稀释造成稀释的内浓差极化,而分子量较小的驱动体系如NaCl可以较快的与主体溶液交换从而削弱浓差极化影响。对大分子驱动溶质而言,扩散进支撑层内的驱动溶质被稀释后却不能迅速的与主体进行交换,从而浓差极化现象更为明显,最终导致通量急剧下降,这一现象为FO膜和驱动溶质的设计和制备提供了指导性意见。  本文同时考察了与0代树枝状聚合物结构相似但电性相反的弱电解质驱动溶质EDTA的正渗透过程。结果表明,同浓度下EDTA盐通量小于高水溶性的PAMAM G0,但其盐反向扩散Js/Jw值约为0.3g/L小于PAMAM G0,说明FO中膜和驱动溶质的静电作用不容忽视,会影响盐反向扩散。对于如何根据膜的特性选择适当的高效正渗透驱动溶质避免驱动溶质的损失,尤其当处理的料液要求有较低的盐反向扩散时显得尤为重要。  本文最后一张介绍了双皮层正渗透模型并使用双膜测定了四种模式下的正渗透过程,将实验结果与模型进行了拟合,考察了内浓差极化对纯水通量的影响。该结果表明在膜纯水透过阻力和内浓差极化之间找到最佳的平衡点是提高正渗透过程性能的重要因素。
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