【摘 要】
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利用高度限域的纳米空间对分子及其聚合物的特性进行探测能够获取重要的分子构效关系及其结构信息。固态纳米孔通过记录被分析物穿过孔道时引起的离子流变化已经实现了对单分子、单颗粒和单细胞的传感。由于等离子体共振产生的增强表面电磁场能够产生拉曼增强活性,因此将等离子体共振与纳米孔相结合,构建小尺寸且可控的等离子体纳米孔,能够在实现检测离子电流的同时可得到分析物的光谱信号,有望实现单分子的光谱检测。本论文利用
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利用高度限域的纳米空间对分子及其聚合物的特性进行探测能够获取重要的分子构效关系及其结构信息。固态纳米孔通过记录被分析物穿过孔道时引起的离子流变化已经实现了对单分子、单颗粒和单细胞的传感。由于等离子体共振产生的增强表面电磁场能够产生拉曼增强活性,因此将等离子体共振与纳米孔相结合,构建小尺寸且可控的等离子体纳米孔,能够在实现检测离子电流的同时可得到分析物的光谱信号,有望实现单分子的光谱检测。本论文利用简单的化学还原法在纳米毛细管尖端合成等离子体纳米金孔,研究了该纳米孔的电化学特性和光学性质,并基于离子流和SERS检测了神经退行性疾病相关致病蛋白—Aβ1-42多肽聚集态变化行为。主要内容分为以下两部分:1.基于玻璃纳米毛细管尖端合成等离子体纳米金孔。本章节中,我们尝试了文献中提到的电子束蒸发镀膜法、光化学还原法、化学还原法合成理想状态的等离子体纳米金孔。前两种合成方法都存在缺点,最终我们选择了简单的化学还原法。对化学还原法合成等离子体纳米孔进行条件筛选,我们发现了50 m M HAu Cl4和5 m M Na BH4的反应物浓度及1.5 min的反应时间下,我们有较高成功率可以得到40±10 nm的等离子体纳米金孔。相比前两种方法,该种方法合成的等离子体纳米孔具有较高的拉曼增强效应,拉曼增强因子达到2.9×10~5。在施加外加电场情况下可以观察到分析物的拉曼信号有所增强,说明该方法合成的等离子体纳米金孔有望应用于单分子分析,提供除了电化学信息以外的光谱信息。2.基于等离子体纳米金孔探究神经退行性疾病相关致病蛋白—Aβ1-42多肽聚集态变化行为。当在等离子体纳米孔两侧施加外加电场时,不同聚集态Aβ1-42多肽分子在外加电场驱动下穿过等离子体纳米孔,我们观测到单个Aβ1-42多肽分子穿过金纳米孔时引起的离子电流变化。因为排阻体积不同,寡聚体状态的Aβ1-42多肽分子比单体状态的Aβ1-42多肽分子过孔时的离子电流降/基线电流绝对值更大,停留时间更久。而纤维体状态的Aβ1-42多肽分子因长度达到微米级别,难以通过小尺寸的纳米孔,所以大多数碰撞在纳米孔上。同时我们还检测到寡聚体状态、纤维体状态的Aβ1-42多肽分子的拉曼光谱信号。通过改进纳米孔的制备和实验条件,有望实现基于拉曼光谱信号、通过主成分分析达到区分不同聚集态Aβ1-42多肽分子的目的。
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