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高氟地下水在我国分布广泛,受影响人群大,氟的有效去除是保障高氟地区、特别是缺乏替代水源的农村居民身体健康的重要课题。
本文为解决现有的除氟吸附剂普遍存在的适用pH偏酸性、吸附容量不高的问题,开发了一种新型的Fe-Al-Ce三元复合氧化物高效吸附材料,对该材料的氟吸附性能进行了系统评价,并综合利用光谱、能谱和显微技术对吸附前后该吸附剂的表面特征进行了解析,在此基础上系统探讨了氟离子的吸附机理。取得的主要成果如下:
1.基于Ce-Fe材料对氟的高亲和性和铝氧化物的高表面电位开发出吸附性能优异的Fe-Al-Ce三元复合吸附材料,其最佳氟吸附pH范围在5.5-6.5之间,pH=7.0时的两位Langmuir最大吸附量(Qmax)高达229 mg/g,高于一般吸附材料。地下水中常见阴离子如硫酸离子、硝酸离子、氯离子等对氟吸附影响很小,磷酸根和砷酸根与氟离子存在竞争吸附的关系。
2.宏观表征结果表明,无定形结构、大的比表面积(113 m2/g)和较高的表面活性位密度(26.65位/nm2)可能是该吸附剂吸附容量大的主要原因,而较高的零电荷点(pHZPC=7.5)可能是其适用pH偏中性的主要原因之一。
3.基于FTIR和XPS的研究结果表明,Ce-OH,Al-OH和Fe-OH均是该三元金属氧化物吸附剂的表面活性基团,都可与氟离子发生羟基取代反应,其中Ce-OH是低吸附量下的主要吸附活性位,Al-OH则是高吸附量下的主要活性位;19F MAS NMR的分析进一步证实了上述结果。
4.利用模拟高氟原水(氟浓度为5.5 mg/L)对成型后的吸附剂进行了氟吸附评价实验,在SV=5h-1的操作条件下,出水氟浓度低于1.0 mg/L的倍柱体积为2240。利用粉末状吸附剂针对实际高氟水的除氟实验结果证实了该吸附剂的可行性。