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光合作用是植物及细菌利用太阳光能将二氧化碳和水合成糖类等有机物，从而把光能转换为化学能并贮存于有机物之中的过程，为人类、有机生物的生命活动提供食物、能量和氧气。本论文利用量子化学计算、分子动力学模拟、半经验方法以及级联方程的方法研究了紫细菌光合作用反应中心的吸收光谱以及捕光体系的发射光谱，并对反应中心的电子-振动耦合进行了探讨。对光合作用捕光体系及反应中心的理论研究可以使我们更深入的理解紫细菌吸收、传递及利用太阳能的过程。
第二章简单介绍了本论文中所使用到的理论方法。包括量子化学的基础知识，分子动力学模拟方法的基本原理和常用算法，级联方程方法的原理以及简单推导，光谱的计算方法等。
第三章中利用量子化学计算与分子动力学模拟相结合的方法研究了Rhodobacter(Rb.)sphaeroides光合作用反应中心的电子-振动耦合以及吸收光谱。首先使用密度泛函(DFT)和含时密度泛函(TDDFT)方法优化了单个叶绿素及脱镁叶绿素基态和Qy激发态的结构，并通过简正模分析得到了分子内振动模式的黄昆因子。为了考虑分子间相互作用对电子-振动耦合的贡献，我们对色素及蛋白质溶液环境组成的体系进行了分子动力学模拟。然后分别使用ZINDO/S以及部分电荷耦合方法计算蛋白质环境所引起的激发能的变化，进而得到了谱密度。在计算中，由于分子动力学模拟时间尺度的限制，并没有观察到不同色素分子激发能涨落之间的关联。最后，通过对计算与实验吸收光谱的比较，得到了由静态无序引起的非均匀展宽的数量级。
第四章，我们使用Frenkel激子模型，利用级联方程(HEOM)方法研究了分子聚集体的发射光谱。首先使用HEOM方法对单激子激发态进行演化得到其平衡态，并利用约化密度矩阵和辅助密度矩阵来描述耦合的系统-热浴平衡态的性质。然后计算了偶极-偶极关联函数来得到二聚体模型以及紫细菌捕光体系Ⅱ(LH2)中B850聚集体的发射光谱。在研究中也考虑了静态无序对激发态平衡态以及发射光谱的影响。另外，研究中考察了其他近似方法，如HEOM的高温近似(HTA)、改进的HTA方法、随机刘维方程方法、时间局域以及时间非局域的量子主方程方法等，在计算激发态平衡态以及发射光谱方面的适用性。
第五章中使用粗粒化方法以及马尔科夫状态模型方法研究了蛋白质的构象变化。首先使用Brooks等人改进的Gō模型方法进行粗粒化模拟。通过蛋白质结构中选取的两个氨基酸之间的距离之间的变化，计算了荧光共振能量转移的速率。然后对粗粒化模拟的结果进行马尔科夫状态模型分析，得到了蛋白质构象变化过程中出现的主要构象，以及它们之间转换的时间尺度。结合粗粒化方法进行模拟和马尔科夫状态模型分析提供了研究单分子构象变化以及相应的单分子光谱实验的有力工具。