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脂肪酶(ECl.3.1.1.3,4.6×3×3nm)是一种含有499个氨基酸的水解酶,分子量为52KDA,不同来源的脂肪酶虽然立体结构相似,但是根据其亲缘关系的远近其氨基酸序列和链的长度也存在一定的差别。脂肪酶作为水解酶可以将一些脂肪酸甘油酯水解为甘油单酯和脂肪酸等。由于游离脂肪酶具有较差的稳定性和回收再利用性,因此固定化酶技术作为提高酶稳定性和重复利用性的最佳方法成为我们研究的主要方向。本文通过不同的酸调节合成了两种介孔mesoUIO-66材料来固定PPL(猪胰腺脂肪酶);并且通过两种掺杂方法将mesoUIO-66(甲酸)与PVDF混合制备了mesoUIO-66/PVDF杂化膜,并用该杂化膜来固定化PPL。主要研究结果如下:
(1)通过引入超分子模板的方法合成介孔mesoUIO-66,在合成过程中通过加入不同的酸来调节合成不同的mesoUIO-66,使用SEM、N2吸附、TG和FT-IR等方法对合成的介孔mesoUIO-66材料进行表征,mesoUIO-66(甲酸)的BET为507.8644m2/g,mesoUIO-66(乙酸)的BET为616.8322m2/g。其介孔mesoUIO-66(甲酸)和mesoUIO-66(乙酸)孔径在0-60nm分布不等,且mesoUIO-66(甲酸)的孔径略大于mesoUIO-66(乙酸)。两种MOFs对于PPL的吸附效果在PH=5的磷酸盐缓冲溶液中最好,在c=600μg/ml的PPL溶液中,吸附量达到625μg/mg左右,吸附的最佳PH=5;用动力学模型对动力学吸附曲线拟合,结果表明与准二级动力学模型有更好的拟合效果;运用三种等温模型对等温吸附曲线拟合,结果表明与Langmuir等温模型拟合效果最佳;mesoUIO-66体系对PPL的吸附实验在选用咪唑做洗脱剂时表现出好的洗脱效率(100%)和循环效率。
(2)通过将已经合成的mesoUIO-66与PVDF共混搅拌的方法和将制备mesoUIO-66的制备液与PVDF粉末混合然后装入反应氟的方法制备两种杂化膜。利用SEM、XRD、TG和FT-IR和接触角等表征方法对合成的复合膜进行了表征。通过表征结果表明,这两种方法中均含有mesoUIO-66,且随着掺杂mesoUIO-66含量的增加杂化膜的接触角增大,疏水性增强。利用共混搅拌法合成的mesoUIO-66(3%)/PVDF和化学法合成的mesoUIO-66/PVDF吸附PPL两种方法合成的杂化膜均是在PH=5时吸附效果最佳,对于mesoUIO-66(3%)/PVDF杂化膜对于PPL的吸附等温线运用三种等温模型进行拟合,结果表明与Freundlicn等温模型拟合效果最佳,对于化学法合成的mesoUIO-66/PVDF杂化膜来说对于PPL的吸附等温线与Temkin拟合效果最佳。对于两种杂化膜用动力学模型对动力学吸附曲线拟合,结果表明与均与准二级动力学模型有更好的拟合效果。
(1)通过引入超分子模板的方法合成介孔mesoUIO-66,在合成过程中通过加入不同的酸来调节合成不同的mesoUIO-66,使用SEM、N2吸附、TG和FT-IR等方法对合成的介孔mesoUIO-66材料进行表征,mesoUIO-66(甲酸)的BET为507.8644m2/g,mesoUIO-66(乙酸)的BET为616.8322m2/g。其介孔mesoUIO-66(甲酸)和mesoUIO-66(乙酸)孔径在0-60nm分布不等,且mesoUIO-66(甲酸)的孔径略大于mesoUIO-66(乙酸)。两种MOFs对于PPL的吸附效果在PH=5的磷酸盐缓冲溶液中最好,在c=600μg/ml的PPL溶液中,吸附量达到625μg/mg左右,吸附的最佳PH=5;用动力学模型对动力学吸附曲线拟合,结果表明与准二级动力学模型有更好的拟合效果;运用三种等温模型对等温吸附曲线拟合,结果表明与Langmuir等温模型拟合效果最佳;mesoUIO-66体系对PPL的吸附实验在选用咪唑做洗脱剂时表现出好的洗脱效率(100%)和循环效率。
(2)通过将已经合成的mesoUIO-66与PVDF共混搅拌的方法和将制备mesoUIO-66的制备液与PVDF粉末混合然后装入反应氟的方法制备两种杂化膜。利用SEM、XRD、TG和FT-IR和接触角等表征方法对合成的复合膜进行了表征。通过表征结果表明,这两种方法中均含有mesoUIO-66,且随着掺杂mesoUIO-66含量的增加杂化膜的接触角增大,疏水性增强。利用共混搅拌法合成的mesoUIO-66(3%)/PVDF和化学法合成的mesoUIO-66/PVDF吸附PPL两种方法合成的杂化膜均是在PH=5时吸附效果最佳,对于mesoUIO-66(3%)/PVDF杂化膜对于PPL的吸附等温线运用三种等温模型进行拟合,结果表明与Freundlicn等温模型拟合效果最佳,对于化学法合成的mesoUIO-66/PVDF杂化膜来说对于PPL的吸附等温线与Temkin拟合效果最佳。对于两种杂化膜用动力学模型对动力学吸附曲线拟合,结果表明与均与准二级动力学模型有更好的拟合效果。