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多原子体系的量子动力学计算是物理化学领域的一个重要主题。由于计算量随着体系维度指数增长，目前仅有少量研究对大于六原子的分子实现了精确量子动力学计算。在非含时量子理论框架下，四原子或五原子分子振动能级的计算已经程序化，然而，尽管研究已经取得相当大的进展，将类似计算扩展到大于六原子的分子仍存在挑战。本文发展了一种PBFC-Parallel-Lanczos量子动力学理论方法，编写出适用于九原子体系振动光谱研究的并行计算程序，并成功应用于丙二醛隧穿异构体，首次实现了对丙二醛隧穿异构体基态隧穿分裂的精确全维非含时量子动力学计算。 氢迁移在物理，化学和生化等领域起着特别的作用。丙二醛隧穿异构体不但是理解分子内氢迁移的重要模板体系，而且是研究量子隧穿的代表性分子。丙二醛隧穿异构体中氢的隧穿分裂直接提供了氢迁移的动力学信息，有助于理解分子内的成键和断键机制，而且对评价隧穿相关的动力学模型及评价势能面构建的质量极具价值。 在PBFC-Parallel-Lanczos方法中，我们根据丙二醛隧穿异构体中氢迁移过程特征来定制基函数，极大地减少了最终的哈密顿矩阵的维度，同时我们通过利用Lanczos方法和并行策略进一步克服计算中出现的内存和CPU时间瓶颈。我们得到的基态隧穿分裂24.5 cm-1，分析表明计算误差小于0.5 cm-1，与文献报道的基准值23.8 cm-1非常吻合。该基准值通过多组态含时Hartree方法并基于相同势能面计算得到。而且，我们的计算还揭示了与氢迁移过程耦合强的各种简正模式的作用。我们的PBFC方法计算效率高、概念简明并易于实现，所以有助于进一步扩展非含时量子动力学计算到更大体系。 此外，我们还在简正坐标下利用减维量子模型研究了振动隧穿分裂对基频激发的选模依赖关系。我们发现，在减维模型中，一个环状形变模式与众所周知的虚频简正模式一样重要。我们计算了反应基频激发对隧穿分裂作用的一个物理量，即基频隧穿分裂相对基态隧穿分裂的变化。计算结果可与一个最近发展起来的混合经典-量子方法得到的结果相竞争。此外，计算结果与大多数简正模式的实验结果定性甚至半定量吻合。当前的减维量子模型提供了一种可选途径来研究九原子体系中隧穿分裂对基频激发的选模依赖关系。