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汞作为一种全球性污染物，由于它具有长距离迁移性和生物富集性等特点，受到人们的广泛关注。汞的化合物均有毒性，其中甲基汞是毒性最强的汞化合物。汞在水环境中的迁移和转化受很多环境因素影响。水环境中普遍存在的天然有机质(Natural organic matter,NOM)和随着纳米技术的快速发展而进入环境的碳纳米管等人工纳米材料，因对汞和甲基汞具有很强的吸附作用，可影响水环境中汞的迁移转化过程和生物效应。 NOM是环境介质的重要组成部分，它具有复杂的组成和丰富的官能团，极易与环境中的汞和甲基汞发生络合等化学反应，从而影响其在环境中的转化、归趋和毒性。NOM的分子量跨度极大，不同分子量NOM的结构、物理化学性质等存在明显差异性。因而，研究不同分子量NOM对环境中汞和甲基汞的环境行为和归趋的影响具有十分重要的环境意义。此外，随着纳米技术的发展，纳米材料的应用日益广泛。例如，碳纳米管等纳米材料因其良好的吸附性能可被作为吸附剂用于重金属污染的废水处理中。与NOM结构相类似，经修饰处理后的碳纳米管也含有丰富羟基、氨基、羧基等官能团，这些官能团同样能与溶液中的汞和甲基汞发生络合等反应，从而影响水环境中汞和甲基汞的1。 本文主要研究水环境中汞、甲基汞在不同分子量NOM中的分布和不同官能团修饰碳纳米管上吸附特征及其不同分子量NOM对甲基汞光降解的影响，包括以下几部分内容: 首先，我们以国际腐殖酸协会推荐的苏维尼河NOM为模型，研究了汞和甲基汞在不同分子量NOM中的分布特征，同时考察了含巯基小分子半胱氨酸和pH值对其分布的影响。我们采用光还原蒸汽发生，高效液相尺寸排阻色谱与电感耦合等离子体质谱联用技术，利用同位素示踪手段，研究了汞和甲基汞在不同分子量NOM中的分布特征。结果表明，当汞和甲基汞同时分布于NOM中时，汞与NOM结合物的分子量普遍高于甲基汞与NOM结合物的分子量，说明汞倾向于分布在更高分子量NOM中，而甲基汞更多的分布在低分子量NOM中。汞和甲基汞在NOM中的分布与pH有很强的相关性。在不同pH条件下，在相同NOM组分中，Hg2+与NOM结合物分子量，随pH值增加而先降低后增加。在不同pH条件下，在＞10kD组分中，甲基汞与NOM结合物分子量随pH增加而增加。我们的研究表明，半胱氨酸可与NOM竞争结合汞和甲基汞，优先结合形成更稳定的物质。因此，汞和甲基汞在不同分子量NOM中的分布受含巯基小分子物质和pH影响，研究汞和甲基汞在实际环境水体中的分布特征要考虑水体成分及pH影响。 其次，利用同位素稀释技术考察了不同分子量NOM与其他环境相关因素对甲基汞光降解的影响及其机制。结果发现，甲基汞在去离子水中不能被降解，这就排除了甲基汞直接光降解的途径;NOM或者Fe3+的单独存在均可诱发甲基汞光降解;但是，共存的NOM(2mg C L-1)可以显著地抑制Fe3+介导的降解，降解速率从0.74±0.01d-1降到0.37±0.03d-1。这些结果表明，NOM在甲基汞光降解中有复杂的作用。进一步的研究发现，在不同分子量NOM存在下，甲基汞表现出不同的光降解速率。高浓度NOM引起的光屏蔽效应可以抑制甲基汞光降解，特别是对于高分子量NOM，这种屏蔽效应尤其显著，矫正前后降解速率分别为0.09±0.007d-1和0.29±0.02d-1。在不同分子量NOM存在下，甲基汞光降解还受到光照波长的影响，其中紫外光部分在甲基汞降解中贡献率大于83％。此外，在不同分子量NOM存在下，pH对甲基汞光降解影响比较复杂。pH为5.0到7.0没有明显影响，pH为8.0时降解速率降低，pH为9.0时降解速率增加。低浓度氯离子存在有利于甲基汞降解，高浓度氯离子对降解产生抑制作用。随着硝酸根离子浓度增加，甲基汞的降解速率先增加后降低，这主要是由于硝酸根离子产生羟基自由基的促进作用和光屏蔽效应引起的抑制效应。本研究有助于理解表层水中NOM和其他环境因素在甲基汞光降解中所起的关键作用。 最后，以不同官能团修饰的碳纳米管为例，考察了纳米材料对水环境中汞和甲基汞的吸附行为。分别研究了羟基、氨基、羧基修饰的多壁碳纳米管(MWCNTs)对水中汞和甲基汞的吸附行为，并考察了初始pH值、NOM、氯离子、吸附剂投加量对吸附行为的影响。研究发现，在各种pH下，氨基修饰的MWCNTs对汞和甲基汞有很强的吸附作用，去除效率达到92％以上。NOM对吸附的影响比较复杂，这主要是由于MWCNTs可以吸附NOM，同时也可以吸附汞和甲基汞，MWCNTs与NOM形成的复合物也吸附汞和甲基汞。氯离子对吸附有很强的抑制作用，这是因为在溶液中生成了汞和甲基汞的稳定的氯化物。吸附剂投加量的增加能增加汞和甲基汞在MWCNTs上的吸附效率。我们使用Langmuir，Frendlich，Dubinin-Redushkevich和Temkin四种热力学模型描述汞和甲基汞在MWCNTs上的吸附行为。结果表明，汞在MWCNTs上的吸附属于不均匀的化学吸附;甲基汞在MWCNTs上的吸附属于均匀的化学吸附。拟二级动力学模型能更好地表达汞和甲基汞在MWCNTs上的吸附过程。我们的研究发现，不同官能团修饰的MWCNTs对水中汞和甲基汞有高效的吸附，但吸附效率受初始pH值、NOM、氯离子、吸附剂投加量的影响。本研究结果对评估MWCNTs进入环境后对汞和甲基汞的环境行为的潜在影响具有参考价值。