【摘 要】
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重质油分子结构是石油化学领域一个存在争议的问题。钌离子催化氧化(RICO)是一种基于化学转化研究重质油分子结构的方法,通过分析氧化产物的分子组成研究重质油中芳核结构上
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重质油分子结构是石油化学领域一个存在争议的问题。钌离子催化氧化(RICO)是一种基于化学转化研究重质油分子结构的方法,通过分析氧化产物的分子组成研究重质油中芳核结构上的烷基侧链及芳核间的桥键组成。传统研究方法中对氧化产物的分析在气相色谱上完成,但气相色谱反映的组成信息并不完整。本文采用电喷雾电离(ESI)傅立叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)研究RICO反应产物的分子组成,基于分析结果对RICO反应实验条件进行优化,并通过RICO反应研究了不同重油和不同馏分油中芳核上侧链及芳核间桥键的结构及组成特征。ESI FT-ICR MS分析结果揭示RICO反应产物分子组成十分复杂,存在大量在传统气相色谱方法中检测不到的组分,包括大分子难挥发性化合物和一些杂原子化合物,这些产物对于解释重质油分子组成具有重要意义。发现在经典的RICO实验条件下,反应物存在明显的过氧化现象,24小时的反应时间虽然保证了芳烃的充分反应,但也造成一些反应产物进一步氧化为多氧化合物。通过对反应条件的考察,发现反应1小时即可达到合适的一次反应转化率,且可以较大限度控制副反应。通过RICO反应,研究了原油及其蒸馏窄馏分中芳核结构上的烷基侧链组成,发现常规原油中芳核结构上烷基取代以单取代正构烷基侧链为主,而生物降解原油中芳烃的烷基侧链遭受严重降解,对应馏分中芳烃以短侧链、多取代结构为主。馏分油RICO产物中不存在正构二元酸,大部分重油的RICO产物中也检测不到正构二元酸,说明桥键结构在重质油分子中并不常见。
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