纳米Fe3O4负载铜绿假单胞菌吸附铀U(Ⅵ)的特性与机理研究

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本研究以铜绿假单胞菌为生物原料,以纳米Fe3O4为载体,采用超声波分散使得铜绿假单胞菌负载于纳米Fe3O4上,合成一种化学-生物复合材料,简称NFPA,使得其积聚微生物吸附铀的特点,又兼具化学材料的特性,在外加磁场作用下能快速磁分离。通过静态吸附试验,考察溶液pH、吸附剂用量、温度对纳米Fe3O4颗粒负载铜绿假单胞菌(NFPA)对U(VI)吸附效果的影响,以及共存阴、阳离子对吸附的干扰作用和NFPA的再生性与稳定性,采用SEM-EDS、FT-IR、XRD等检测方法分析其吸附U(VI)的机理。结果表明:NFPA吸附U(VI)的最佳条件是pH值为6.0、吸附剂用量为0.07g、温度为30℃,吸附率达91.99%;共存体系下金属阳离子对吸附干扰影响为:Fe3+>Al3+>Cu2+>Ca2+>K+>Na+,阴离子干扰影响为:CO32->HCO3->SO42-;1mol/LNaHCO3对其解吸效果最佳(解析率达84.35%),解吸后纳米Fe3O4颗粒与铜绿假单胞菌不发生分离,稳定性较好;吸附U(VI)后,吸附剂表面形态发生改变,表面上分布的空隙与凹槽明显减少,材料表面出现团聚现象;吸附机理主要为表面络合吸附机理,U(VI)主要与NFPA表面的-COOH、-OH、-NH2、PO43-等基团螯合,形成表面配合物;吸附U(VI)后部分晶型结构转化为不完善晶型结构,有极少部分结晶物生成。吸附铀的动力学与热力学过程试验研究表明,该材料对U(VI)的吸附过程符合准二级动力学模型,R2>0.9995;扩散模型拟合结果表明膜扩散和粒子内部扩散是吸附的控制步骤,同时Bangham模型拟合结果验证了粒子内部扩散不是唯一的速率控制步骤,液相边界层和粒子外部传质过程对吸附的影响不能忽略;反应的表观活化能为15.705kJ/mol。热力学试验表明,该材料对U(VI)的吸附服从Langmuir、Freundlich等温模型,吸附是一个单层覆盖与多层吸附相结合的过程;在298K、303K、308K下Langmuir模型拟合最大吸附量分别为92.483mg/g、103.875mg/g、107.918mg/g;吸附过程中ΔHΘ>0,ΔSΘ>0,ΔGΘ<0,吸附过程是自发进行的,为吸热反应,反应中存在着各种化学健力和范德华力作用,化学吸附与物理吸附过程共存。
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