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靶波与螺旋波是非线性反应扩散体系中常见的行波斑图,这种斑图的动力学行为存在跨系统的普适规律。2001年美国Brandeis大学的I.R.Epstein在BZ-AOT油液两相系统中发现了反波,其基本特性是波列的相速度与群速度相反;由于其独特的由边界向中心波源传播的性质,此发现激发了人们广泛的研究兴趣。本研究组于2008年首次在ClO-2-I2-MA(CIMA)单相反应系统中发现了反波。由于非线性波频率的竞争机制作用,系统会发生由反靶波到正螺旋波的演化。鉴于CIMA反应是观察反波的理想系统,本文的工作基于非线性行波的理论基础,围绕CIMA反应中的反波展开,进一步探索反波的动力学行为。将讨论反波演化到正波的转变行为,和正波与反波介质界面上波的相互作用行为,并寻找负折射率折射行为及其产生条件,以及CIMA反应中的图灵斑图-反波混合态及其出现条件。
首先,我们对正反波转变过程中出现的波长发散的问题进行了研究。理论分析表明当体系远离霍普夫分岔点时,反波将演化为正波,由于波矢改变方向(数学上表现为改变符号),波的相速度方向才能够改变,因此理论预期波矢必然经历趋于零的过程。基于这个理论预期,我们在CIMA实验中研究了正反波转变过程波长发散的过程;并且对转变过程中伴随的杂乱平面波现象,给出了相应的理论解释。
其次,我们对正反波界面产生的负折射率折射问题进行了模拟研究。利用多重尺度分析,推导出添加显色剂反应的描述CIMA反应的Lengyel-Epstein(LE)模型在发生霍普夫分岔时对应的复金兹伯格-朗道方程,得出了系统动力学项的振幅解形式,以及振幅解的群速度与相速度。利用LE模型中的典型参数映射到复金兹伯格-朗道方程中进行数值模拟,观察到正反波界面上出现三种典型状态:非耦合态,耦合态,以及负折射率折射态。对正反波振荡频率进行测算,负折射率折射只有在正波频率低于反波时才能够形成。非线性波基于频率的竞争机制很好的解释了这一动力学行为。
在理论分析和数值模拟的基础上,我们进行CIMA反应实验,调节控制参量使界面两侧的反应媒介分别处于反波振荡态和正波振荡态,形成正反波相互作用的界面。通过调节正波区的显色剂浓度,我们观察到界面上正反波相互作用的三种典型状态。对化学波的频率测量表明,负折射率折射在正波频率低于反波时发生,验证了我们的理论预期。而在对应的LE模型中的数值模拟则再一次验证了正反波界面上波的相互作用行为是化学波基于频率的竞争机制作用的结果。
最后,我们对反应扩散系统的Turing-Hopf切分岔空间的斑图形成进行了研究。虽然人们对两种基本分岔形式分别进行了详尽的研究,但现在仍缺乏对两种分岔同时发生情况下的实验研究。理论与数值模拟显示在Turing-Hopf切空间上,系统会出现非常丰富的动力学行为,包括Turing-Hopf混合态中出现的时空混沌。我们利用ClO-2-I2-MA(CIMA)反应能够调节分岔点位置的特性,系统研究了体系处于相空间中Turing-Hopf切分岔点附近区域内的动力学行为,得到了以聚乙烯醇(PVA)和丙二酸(MA)为控制参量的切分岔空间系统状态的相图。对应的数值模拟则复现了实验中观察到的大部分斑图类型。我们的初步实验结果为今后对切分岔点附近系统的动力学行为研究提供了很好的基础。